Recherche pour AASQA

Ce rapport présente les résultats du suivi en continu de l’adéquation des systèmes automatisés de mesurage (AMS) conformes pour la mesure des PM en France avec la méthode de référence. Cette action répond aux exigences de l’arrêté du 19 avril 2017 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air, et a été effectuée en accord avec les exigences de la norme NF EN 16450 encadrant l’utilisation des AMS PM. Elle consiste en particulier à comparer, en continu et in situ, les AMS PM avec la méthode de référence. La norme prévoit notamment que les résultats de ces comparaisons, réalisées chaque année à partir des trois dernières années de mesure, puissent permettre de déterminer s’il est utile ou non d’appliquer une fonction de correction sur les mesures des AMS PM. Les résultats présentés dans ce rapport sont issus de l’analyse de données obtenues sur la période de trois ans entre 2016 et 2019, à partir d’une douzaine de site représentatifs de l’ensemble des conditions de mesures du dispositif national (typologie, climat, saison, source de particules), comme préconisée par la norme NF EN 16450 et en respect avec la note du LCSQA spécifiant la méthodologie adoptée par la France pour l’application de cette norme à l’échelle nationale. Il s’agit du premier bilan de trois ans répondant aux exigences de la norme NF EN 16450 en termes de nombre et de répartition des données. Il a été comparé et mis en perspective avec les deux bilans indicatifs de trois ans réalisés sur les périodes 2013-2016 et 2015-2017, ainsi qu’avec un bilan global regroupant l’ensemble des données acquises depuis 2013. Les conclusions portent uniquement sur la France métropolitaine, les DROM n’ayant pas encore fait l’objet de campagne de mesure validée. Dans ce cadre, la plupart des AMS PM sont en adéquation avec la méthode de référence et aucune correction des données n’est recommandée par le LCSQA. Un seul instrument, le MP 101M (ancien modèle), a montré une tendance à sous-estimer la mesure de la fraction PM2,5 pour les concentrations supérieures à 18 μg/m3 avec un écart à la méthode de référence entre 10 et 14%, au-delà des tolérances prescrites par la norme NF EN 16450. Aucune correction des données n’a été jugée pertinente puisque, d’une part, l’application d’une fonction de correction ne permet pas d’améliorer les résultats de cet instrument sur toute la gamme de mesure et que, d’autre part, cette sous-estimation n’a pas pu altérer significativement les valeurs moyennes annuelles ni modifier le nombre de dépassement de la valeur limite. En revanche, l’utilisation du MP101M pour la mesure des PM2,5 devra être discutée au sein du dispositif national de surveillance. Enfin, le TEOM FDMS 1405-F a montré les meilleures performances sur l’ensemble des campagnes de mesure depuis 2013 avec une variation très faible des résultats entre les différentes campagnes de mesures et des incertitudes de mesure très basses. Or, leur utilisation semble être à la baisse à cause notamment de ses coûts d’entretien et de maintenance. Ainsi, au vu de ces résultats, il semble dommageable que le taux d’utilisation de ce type d’instrument soit en baisse au niveau du parc des AASQA. Une remarque similaire peut être faite sur l’utilisation du BAM 1020 qui a montré de bonnes performances métrologiques et dont le taux d’utilisation pourrait baisser, dans le cadre des prochains renouvellements d’appareils.     On going verification of suitability of automated meausuring system with the referece method. 2016-2019 regulatory review and summary since 2013 This report presents the results of the verification of suitability of automated measuring systems (AMS) compliant for the measurement of PM in France by ongoing comparisons with the reference method. This action meets the requirements of the decree of April 19, 2017 relating to the national air quality monitoring system, and was carried out in accordance with the requirements of EN standard 16450 covering the use of AMS for the measurement of concentration of PM. It consists in a continuous and in situ comparison of the AMS PM with the reference method. In agreement with the standard the results of these comparisons, evaluated yearly using data accumulated over the previous 3-year period, allow to decide if AMS PM measurement have to be corrected by using a calibration function. The results presented in this report are based on the analysis of data obtained over the three-year period between 2016 and 2019, from twelve sites representative of all the measurement conditions of the national network (typology, climate , season, source of particles), as recommended by EN standard 16450 and in compliance with the LCSQA note specifying the methodology adopted in France for the application of this standard at the national scale. This is the first three-year review meeting the requirements of EN standard 16450 in terms of number and distribution of data. It has been compared and discuss with the two indicative three-year reviews carried out over the 2013-2016 and 2015-2017 periods, as well as with an overall assessment bringing together all the data acquired since 2013. The conclusions relate only to metropolitan France, as the French overseas departments and territories have not yet been the subject of a validated measurement campaign. In this context, most of the AMS PM are consistent with the reference method and no data correction is recommended by the LCSQA. Only one instrument, the MP 101M, tends to underestimate the measurement of the PM2.5 fraction for concentrations greater than 18 μg/m3 with a deviation from the reference method between 10 and 14%, beyond tolerances prescribed by EN standard 16450. No data correction was deemed relevant since, on the one hand, the application of calibration function does not improve the results of this instrument over the entire concentration range, and, on the other hand, taking this underestimation into account does not significantly alter the annual average values or modify the number of exceedances of the limit value. As a consequence, the use of MP101M for the measurement of PM2,5 should be discussed within the national monitoring network. Finally, the TEOM FDMS 1405-F has shown the best performances over all measurement campaigns since 2013 with very little variation in the results between the different measurement campaigns and very low measurement uncertainties. However, their use seems to be on the decline mainly because of its upkeep and maintenance costs. Thus, in view of these results, it seems damaging that the rate of use of this type of instrument is declining in the AASQA fleet. A similar remark can be made on the use of the BAM 1020 which has shown good metrological performance and whose rate of use could drop.  

La plupart des AASQA effectuent depuis 2007 de façon continue ou ponctuelle, l’évaluation ou la surveillance du Pb, As, Cd et Ni dans les PM10 en réponse aux directives européennes (2008/50/CE et 2004/107/CE). Les objectifs de l'Ecole des Mines de Douai, au sein du LCSQA, sont d'assurer un rôle deconseil et de transfert de connaissances auprès des AASQA, de procéder à des travauxpermettant de garantir la qualité des résultats, de participer activement aux travaux denormalisation européens et de réaliser une veille technologique sur les nouvelles méthodes deprélèvement et d’analyse susceptibles d’optimiser les coûts. Au cours de l'année 2012, les travaux réalisés dans le cadre du LCSQA ont porté sur les actions suivantes :  Fourniture de filtres vierges en fibre de quartz. Des filtres sont achetés par lots et leurscaractéristiques chimiques sont contrôlées, avant d’être redistribués aux AASQA sur simpledemande de leur part. En 2012, 5400 filtres en fibre de quartz (Pall et Whatman) ont étédistribués auprès de 17 AASQA différentes.  Participation au comité de suivi « Benzène, métaux, HAP » faisant suite au GT « 4ième directive européenne » : nouveaux polluants » sur la stratégie de mesure de As, Cd, Ni, Pbdans l’air ambiant.  Bilan des mesures de métaux dans les PM10 issues de l’évaluation ou de la surveillanceeffectué par les AASQA entre 2005 et 2011. Toutes les AASQA (sauf ORA Guyane) ont mises en oeuvre une évaluation préliminaire des teneurs en métaux réglementés sur leur territoire.Près de 162 sites ont été évalués par l’intermédiaire de mesure indicatives (14% du temps) ou fixes (50 à 100% du temps) sur sites urbains/périurbains (83 sites), industriels (61), trafics (13)ou ruraux (10). Aucun dépassement de seuil en moyenne annuelle n’a été observé surl’ensemble des stations mais certains échantillons individuels ont des valeurs en As, Cd, Ni ouPb qui excédent les SEI, SES ou valeurs cibles, notamment en proximité de sites industriels. La cartographie fait apparaitre certaines zones géographiques n’ayant pas encore étéévaluées et met en évidence celles potentiellement à risques de dépassement.  Analyse des métaux réglementés (As, Cd, Ni et Pb) et autres métaux (Co, Cr, Cu, Mn, V,Zn) sur des filtres de référence produit par le LNE en appliquant la Norme EN 14902 : 2005lors d’analyses effectuées par ICP-MS afin dévaluer les contraintes liés à ce type de MRC et la variabilité des mesures.  Analyse des métaux, métalloïdes et éléments majeurs dans des échantillons de PM10collectés dans le cadre du programme CARA à Lens pendant une année. L’application detraitement statistique (ACP) et de modèles source-récepteur a permis l’identification desprincipales sources de particules affectant la zone (Aérosols secondaires, combustion debiomasse, trafic automobile, aérosol marin, poussières détritiques, …).

Au sein du LCSQA, le LCSQA-LNE maintient des chaînes nationales d’étalonnage pour que les mesures de polluants gazeux effectués en stations de mesure soient raccordées aux étalons de référence  par  l'intermédiaire  d'une  chaîne  ininterrompue  de  comparaisons, ce  qui  permet d’assurer la traçabilité des mesures aux étalons de référence.  Ces chaînes nationales d’étalonnage sont constituées de 3 niveaux : le LCSQA-LNE en tant que Niveau 1, des laboratoires d’étalonnage inter-régionaux (au nombre de 7) en tant que Niveau 2 et les stations de mesures en tant que Niveau 3.Ces chaînes nationales d’étalonnage concernent le dioxyde de soufre (SO 2 ), les oxydes d'azote (NO/NO x ), l'ozone (O 3 ) et le monoxyde de carbone (CO).Dans  ce  cadre,  les  étalons  de  transfert  1-2  de  chaque  laboratoire  d’étalonnage  sont raccordés par le LCSQA-LNE tous les 3 mois. De  plus,  le  LCSQA-LNE  est  également  mandaté  pour  réaliser  le  raccordement  direct  des étalons  BTX  utilisés  par  les  Associations  Agréées  de  Surveillance  de  la Qualité  de  l'Air (AASQA), car vu le nombre de bouteilles de BTX utilisées par les AASQA qui reste relativement faible, il a été décidé en concertation avec le MEDDTL et l’ADEME qu’il n’était pas nécessaire de créer une chaîne d’étalonnage à 3 niveaux.  Cette étude a donc pour objectifs : - De  faire  le  point  sur  les  étalonnages  effectués  par  le  LCSQA-LNE  pour  les  différents acteurs du dispositif de surveillance de la qualité de l’air (AASQA, LCSQA- INERIS et LCSQA-EMD), tous polluants confondus (NO/NOx, NO2 , SO2 , O3 , CO, BTX et Air zéro) en 2010. - De faire une synthèse des problèmes techniques rencontrés en 2010 par le LCSQA-LNE lors des raccordements. - D'exposer  les  différentes  phases  de  l’automatisation  des  étalonnages  pour  le  SO2, cette automatisation ayant pour objectif de s’affranchir  de  certaines  étapes  des  procédures actuellement mises en oeuvre pouvant être à l’origine de sources d’erreurs.   - De faire le bilan sur les mises à disposition de moyens de contrôle d’étalonnage d’appareils effectués par le LCSQA-EMD dans le cas des particules. En effet, étant donné que la chaîne d’étalonnage nationale ne concerne que les polluants atmosphériques gazeux (SO2, NO, NO2, CO et O3), une mise à disposition de moyens de contrôle de l'étalonnage des analyseurs PM10  et PM 2.5  sur site est assurée dans l’attente de l’intégration de ces polluants dans la chaîne.Ces dispositifs de transfert consistent en des cales étalon pour les analyseurs automatiques de particules (microbalances à variation de fréquence et jauges radiométriques) permettant aux AASQA de vérifier l’étalonnage, la linéarité et le débit de prélèvement de leurs appareils directement  en  station  de  mesure.  Pour  l’année  2010,  15  mises  à  disposition  ont  été effectuées. Le  respect  de  la  consigne  pour  le  débit  de  prélèvement  est  globalement  constaté  pour  51 appareils  vérifiés  dont  6  FDMS  (soit  environ  10  %  du  parc  d’analyseurs  automatiques actuellement  en  station  de  mesure)  et  les  essais  montrent  un  comportement  correct  de l’ensemble des appareils contrôlés.   Concernant le contrôle de la constante d’étalonnage de la microbalance, la moyenne de la valeur absolue de l’écart observée en AASQA varie entre 0,34 et 1,22% (soit pour l’ensemble des AASQA contrôlées une moyenne ± écart-type de 0,9 ± 0,32%). L’étendue de l’écart réel constaté  sur  le  terrain  est  restreinte  car  comprise  entre  0,04  et  +3,26  %  pour  56  appareils contrôlés dont 11 FDMS (soit environ 12% du parc de microbalances TEOM actuellement en station de mesure). Le  contrôle  de  la  linéarité  montre  l’excellent  comportement  des  appareils  sur  ce  paramètre sachant  que  52  appareils  (dont  6  FDMS)  ont  été  contrôlés  soit  environ  11%  du  parc  de microbalances TEOM actuellement en station de mesure. Concernant les jauges radiométriques MP101M de marque Environnement SA, un contrôle de cale étalon d’AASQA (vérification par le LCSQA-EMD des valeurs de cales étalon fournies par le constructeur) ainsi qu’une mise à disposition de cales étalon permettant le contrôle sur site de l’étalonnage de jauges ainsi que leur linéarité ont été assurés. Comme pour la microbalance, le contrôle de la linéarité montre l’excellent comportement des jauges sur ce paramètre sachant que 6 appareils ont été contrôlés soit environ 9% du parc de jauges actuellement en station de mesure. Enfin un bilan de la « chaîne de contrôle pour la mesure des particules » mise en place par le LCSQA-EMD a été effectué aux Journées Techniques des AASQA les 12 au 14 octobre 2010 à Orléans dans le cadre de l’atelier sur la thématique « Chaîne nationale d’étalonnage : bilan &  perspectives ».  Cet  outil  simple  à  mettre  en  œuvre  est  globalement  apprécié  par  les usagers. Le comportement de cette « chaîne de contrôle pour la mesure des particules » mise en place par  le  LCSQA-EMD  peut  être  qualifié  de  satisfaisant.  Les  résultats  obtenus  pour  les microbalances  TEOM  (concernant  les  paramètres  débit  de  prélèvement,  étalonnage  et linéarité)  et  pour  les  radiomètres  bêta  MP101M  (concernant  le  contrôle  de  moyens d’étalonnage) sont des éléments probants de l’Assurance Qualité / Contrôle Qualité (QA/QC) appliquée  aux  analyseurs  automatiques  de  particules  en  suspension  et  sont  des  sources d’information  nécessaires  dans  le  cadre  du  calcul  de  l’incertitude  de  mesure  sur  ce  type d’appareil. Le maintien et l’extension du programme QA/QC pour les analyseurs automatiques de particules rentrent dans les missions pérennes du LCSQA.

En 1996, sous l’impulsion du Ministère chargé de l'Environnement (MEEM), un dispositif appelé « chaîne nationale d’étalonnage » a été conçu et mis en place afin de garantir, sur le long terme, la cohérence des mesures réalisées dans le cadre de la surveillance de la qualité de l’air pour les principaux polluants atmosphériques gazeux réglementés. Ce dispositif a pour objectif d’assurer la traçabilité des mesures de la pollution atmosphérique en raccordant les mesures effectuées dans les stations de surveillance à des étalons de référence spécifiques par le biais d’une chaîne ininterrompue de comparaisons appelée « chaîne d’étalonnage ». Compte tenu du nombre élevé d’Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA), il était peu raisonnable d’envisager un raccordement direct de l'ensemble des analyseurs de gaz des stations de mesure aux étalons de référence nationaux, malgré les avantages métrologiques évidents de cette procédure. Pour pallier cette difficulté, il a été décidé de mettre en place des procédures de raccordement intermédiaires gérées par un nombre restreint de laboratoires d’étalonnage régionaux ou pluri-régionaux (appelés également niveaux 2) choisis parmi les acteurs du dispositif de surveillance de la qualité de l'air (AASQA et LCSQA-MD). Par conséquent, ces chaînes nationales d’étalonnage sont constituées de 3 niveaux : le LCSQA-LNE en tant que Niveau 1, des laboratoires d’étalonnage inter-régionaux (au nombre de 8) en tant que Niveau 2 et les stations de mesures en tant que Niveau 3. Dans le cadre de ces chaînes nationales d’étalonnage, le LCSQA-LNE raccorde tous les 3 mois les étalons de dioxyde de soufre (SO2), d’oxydes d'azote (NO/NOx), d'ozone (O3), de monoxyde de carbone (CO) et de dioxyde d’azote (NO2) de chaque laboratoire d’étalonnage. De plus, depuis plusieurs années, le LCSQA-LNE raccorde directement les étalons de benzène, toluène, éthylbenzène et o,m,p-xylène (BTEX) de l’ensemble des AASQA, car au vu du nombre relativement faible de bouteilles de BTEX utilisées par les AASQA, il a été décidé en concertation avec le MEEM qu’il n’était pas nécessaire de créer une chaîne d’étalonnage à 3 niveaux. Un tableau de synthèse résume en page 7 du rapport les étalonnages effectués depuis 2006 par le LCSQA-LNE pour les différents acteurs du dispositif de surveillance de la qualité de l’air (AASQA, LCSQA-INERIS et LCSQA-MD), tous polluants confondus (NO/NOx, NO2, SO2, O3, CO, BTEX et Air zéro). Ce rapport fait également la synthèse des problèmes techniques rencontrés en 2016 par le LCSQA-LNE lors des raccordements des polluants gazeux.

Dans l’objectif de vérifier le respect des exigences de la directive européenne 2008/50/CE, le LCSQA propose annuellement aux AASQA une intercomparaison de moyens mobiles pour les polluants SO2, O3, NO, NO2 et CO à différents niveaux de concentration et tout particulièrement au voisinage des seuils horaires d’information ou d’alerte pour les polluants NOx, O3, SO2, et de la valeur limite sur 8h pour le CO. Un exercice d’intercomparaison de moyens de mesures mobiles a été réalisé en mars 2017 en collaboration avec Atmo Auvergne Rhône Alpes. Il a réuni 8 participants (7 AASQA et le LCSQA/INERIS) et moyens mobiles, constituant un parc de 43 analyseurs. Durant cette intercomparaison, l’ensemble des analyseurs présents caractérise le même échantillon d’air via la tête de prélèvement de chaque moyen mobile connectée à des boîtiers de distribution. Le temps de résidence inférieur à 3 secondes (pour les NOx et l’ozone) dans les lignes d’échantillonnage n’a pas totalement été respecté pour un laboratoire (analyseur de NOx à faible débit). Le non-respect de ce critère n’a toutefois pas eu d’influence significative sur la dispersion des mesures du participant concerné. Le déroulement de l’exercice a comporté une phase préliminaire à la réalisation de paliers de dopages pour l’ensemble des polluants, consistant en une circulation de gaz étalon en aveugle visant à évaluer la cohérence des raccordements entre les niveaux 2 et 3 de la chaîne nationale d’étalonnage et les éventuels défauts de linéarité des appareils.  Un dysfonctionnement a été observé au cours de l’exercice sur un analyseur de CO. Le laboratoire concerné a décidé de ne pas valider les données ayant suivi cet incident (problème suite au zéro automatique de l’analyseur). Lors de la circulation de gaz pour étalonnage en aveugle, on observe peu d’écarts par rapport à la tolérance de 4 % (5% dans le cas du NO2) sur la lecture de concentrations étalons mais certains de ces écarts peuvent être élevés : ils sont de l’ordre de -9% à +3,9%. Les causes ont été identifiées (dérive, temps de chauffe insuffisant). On rappellera que cette phase est désormais réalisée en une seule étape, sans étape de rattrapage. Ces écarts ont été observés immédiatement après l’étalonnage des analyseurs par les AASQA avec leurs propres gaz d’étalonnages de niveau 2 ou 3. Pour l’exercice d’intercomparaison en propre, les intervalles de confiance de répétabilité et de reproductibilité ont été déterminés pour chaque polluant et les différents paliers de dopage, en application de la norme NF ISO 5725-2. On signalera que le nombre de valeurs aberrantes détectées lors de l’application des tests de Cochran et Grubbs est compris entre 0% et 3,9% des données éliminées : Laboratoire 1 dans le cas du CO (1% de valeurs exclues), Laboratoire 6 dans le cas du NO2 (3,4% de valeurs exclues). L’élimination de données sur avis d’expert a été nécessaire dans le cas du SO2 pour le Laboratoire 7. L’examen des intervalles de confiance de reproductibilité, pour les méthodes utilisées, déterminés expérimentalement et hors valeurs aberrantes, a conduit à des résultats satisfaisants en termes de respect des recommandations des Directives Européennes (15% d’incertitude de mesures aux valeurs limites réglementaires) : pour le CO, l’intervalle de confiance de reproductibilité est de 5,2% à la valeur limite sur 8 heures ; pour le SO2, cet intervalle est de 13,2% à la valeur limite horaire ; mais cet intervalle de confiance tombe à 9% si l’analyseur du laboratoire 7 est éliminé du panel (élimination des données de cet analyseur sur avis d’expert); pour l’O3, l’intervalle de confiance de reproductibilité est de 5,7% à la valeur limite horaire de 180 ppb. On notera que les incertitudes estimées aux autres seuils de concentration disponibles pour l’ozone, à savoir 90 ppb (seuil d’information) et 120 ppb (seuil d’alerte horaire sur 3 heures), respectent également les exigences de la Directive Européenne avec des valeurs respectives de 5,8% et 5,7% ; pour le NO, l’intervalle de confiance de reproductibilité est de 4,7% et il est de 7,3% pour le NO2 aux valeurs limites horaires correspondantes D’une manière générale, les résultats du traitement statistique suivant la norme NF ISO 13 528 et permettant la détermination des z-scores, sont homogènes et très satisfaisants pour une majorité de participants. Une très large majorité des z-scores est comprise entre ±2. Les z-scores plus élevés (compris entre 2 et 3), imposant des actions correctives, sont concentrés sur deux participants, le laboratoire n°6 pour lequel on relève un z-score supérieur à 2 sur le palier 7 du NO (pas d’exclusion de données) et deux z-score inférieurs à 2 sur les paliers 2 et 3 (exclusion de 3,4% de données) dans le cas du NO2 et sur le Laboratoire 7, lors de la mesure du SO2 et avant son exclusion sur avis d’expert, qui présentait des Z scores calculés supérieurs à 2 pour les paliers 5 et 6. Les résultats de cette intercomparaison permettent d’évaluer la qualité de mise en œuvre des méthodes de mesures par les AASQA en conditions réelles. On notera que depuis 2008, les résultats obtenus en terme d’incertitude de mesure sont conformes aux exigences de la Directive Européenne et confirment dans la durée la fiabilité du système de mesure national. Ceci est à rapprocher du fait que le parc d’analyseurs, lors de l’exercice d’intercomparaison, dispose d’un temps de chauffe et de stabilisation important (>2 jours), ce qui tend à réduire les écarts entre appareils en début de campagne et conditionne l’obtention d’intervalles de confiance réduits.

La directive européenne 2008/50/CE [1] concernant la qualité de l’air ambiant et un air pur pour l’Europe impose aux Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) la mise en place d’une stratégie de surveillance du benzène. Certaines d’entre elles ont choisi depuis 2009, de s’équiper de préleveurs afin de réaliser des prélèvements par pompage sur tube selon la norme NF EN 14662-1. Le LCSQA a accompagné les AASQA pour la mise en oeuvre des préleveurs actifs sur le terrain et le guide méthodologique (2014) [2] pour la surveillance du benzène a été mis à jour dans ce sens. Dans ce contexte certaines AASQA ont fait le choix de fabriquer leurs propres préleveurs. Ainsi, lors des discussions menées en 2010 dans le cadre de rencontres techniques avec les membres des AASQA il a été décidé de limiter le nombre de modèles de préleveurs développés par les AASQA, à un maximum de trois en respectant les exigences de la directive, du guide méthodologique et de la norme NF EN 14662-1. Depuis 2011, des préleveurs commerciaux et « fait maison » ont fait l’objet d’évaluations de leurs performances métrologiques lors des essais en atmosphère simulée (chambre d’exposition) [3] et en atmosphère réel (site urbain à porte d’Auteuil et site industriel à Feyzin) [4][5]. En 2013, quatre préleveurs ont fait l’objet des essais de comparaison sur le site de Feyzin d‘Air Rhône-Alpes. Lors de cette campagne, les résultats n’ont pas été satisfaisants contrairement aux campagnes précédents [5]. En 2014, trois nouveaux préleveurs conçus par AirAQ, AIRPARIF et Air Normand, ainsi que le préleveur commercial SYPAC d’ORAMIP ont été soumis à des tests de réception métrologique avant leur installation sur le terrain afin d’évaluer leurs caractéristiques de performance dans des conditions équitables. Les résultats des essais nous ont permis de comparer non seulement la performance des appareils mais aussi d’identifier dans certains cas la source responsable de la dispersion de mesure observée. Les résultats de la campagne de validation sur le terrain de 2014 sont plus satisfaisants que ceux obtenus pendant la campagne menée en 2013. En général les critères imposés par la directive européenne et ceux fixés dans le guide méthodologique ont été respectés, en particulier la dérive du débit et l’écart relatif entre deux tubes d’un même préleveur. Ainsi, les résultats d’incertitude de mesure pour le benzène n’ont pas été totalement satisfaisants. Cependant, des écarts ont été relevés entre les deux méthodes de référence citées par la directive, celle par pompage sur tubes actifs et celle par pompage et mesure automatique.

Aux fins des rapportages réglementaires de septembre 2019, un état d’avancement des évaluations en cours et restant à faire a été réalisé sur la base d’informations recueillies auprès des AASQA à l’occasion de demandes de précisions sur leur dispositif de surveillance. 15 ZAS sont concernées par des évaluations préliminaires en cours. Il s’agit des ZR Réunion, Mayotte, Guyane, Guadeloupe, Martinique, Hauts de France et Bretagne ainsi que les ZAR Ile de Cayenne, Réunion-Volcan, Creil, Arras, Blois, Chartres-Dreux et Laval. Enfin, la ZAG de Rennes est également concernée par une évaluation préliminaire pour l’ozone végétation car elle ne dispose pas de station éligible pour ce type de surveillance. Les 3 tableaux présentés dans cette note : résume l’aboutissement des évaluations préliminaires entre 2016 et 2019 pour le premier, indique les ZAS en évaluation préliminaire en 2019 pour le second, décline ce qu’il reste à évaluer à partir de 2020 pour le troisième.  

La grande majorité des AASQA effectuent depuis 2007 de façon continue ouponctuelle, l’évaluation et la surveillance du Pb, As, Cd et Ni dans les particulesatmosphériques PM10 dans le cadre de l'application des directives européennes (2008/50/CE et 2004/107/CE). Au sein du LCSQA, les objectifs de l'Ecole des Mines de Douai sont d'assurer un rôle de conseil et de transfert de connaissances auprès des AASQA, de procéder à desopérations pour garantir la qualité des résultats, de participer activement aux travaux de normalisation européens et de réaliser une veille technologique sur les nouvellesméthodes de prélèvement et d’analyse susceptibles d’optimiser les coûts. Au cours de l'année 2011, les travaux réalisés dans le cadre du LCSQA ont porté sur les actions suivantes : - Fourniture de filtres vierges en fibre de quartz. Des filtres sont achetés par lots etleurs caractéristiques chimiques sont contrôlées, avant d’être redistribués aux AASQAsur simple demande de leur part. En 2011, 5785 filtres en fibre de quartz (Pall etWhatman) ont été distribués auprès de 21 AASQA différentes. - Participation au comité de suivi « Benzène, métaux, HAP » faisant suite au GT « 4ième directive européenne » : nouveaux polluants » sur la stratégie de mesure de As, Cd, Ni, Pb dans l’air ambiant. - Bilan des mesures de métaux dans les PM10 issues de l’évaluation ou de la surveillance effectué par les AASQA depuis 2005. La quasi-totalité des AASQA (àl’exception d’ORA Guyane) ont entrepris une évaluation préliminaire des teneurs enmétaux réglementés sur leur territoire. Ces mesures sont effectuées principalementsur sites urbains/périurbains (83), industriels (61), trafics (13) ou ruraux (10). Au total,près de 162 sites ont subi une évaluation par l’intermédiaire de mesures indicatives (14% du temps ou plus) ou fixes (50 à 100% du temps) durant la période 2005-2011.Aucun élément ne fait apparaître de dépassements de seuils en moyenne annuellesur l’ensemble des stations mais certains échantillons présentent des valeurs en As, Cd, Ni ou Pb qui excédent les SEI, SES ou valeurs cibles. C’est notamment le cas desmesures en proximité de sites industriels bien que d’autres typologies soient aussiaffectées. - Organisation d'un exercice de comparaison inter-laboratoires (Annexe 1). Cetteannée, 10 laboratoires indépendants ont participé à cet exercice : Laboratoire Carso (Lyon), Ianesco Chimie (Poitiers), Laboratoire départemental de Haute-Garonne (Launaguet), Laboratoire de Rouen (Rouen), Micropolluants Technologie SA (Thionville), Laboratoires des Pyrénées (Lagor), TERA Environnement (Crolles),ISSEP (Liège) et LUBW (ex UMEG) (Allemagne). Les analyses préparatoires réalisées à l'Ecole des Mines de Douai sont inclues dans la présentation des résultats de cet exercice sous la forme d'un dixième laboratoire participant. Nous avons distribué à chaque laboratoire quatre filtres empoussiéréscollectés pendant l’hiver 2010-2011, dont les teneurs en métaux correspondent à un site urbain de fond ainsi que 10 filtres vierges en quartz. Comme en 2009, une solution synthétique et une solution étalon produite à partir de filtres collectés à l’EMDpuis minéralisés et analysés précisément par le Laboratoire National de Métrologie etd’Essais (LNE) ont également été introduites dans l’exercice d’intercomparaison afin de discriminer les erreurs liées à l’analyse proprement dite de celles liées à la phase de minéralisation. Les résultats de cette intercomparaison sont globalement positifs (Annexe 1). Malgré les faibles teneurs contenues sur les filtres empoussiérés, les 10 laboratoires participant ont détecté les quatre métaux présents dans les échantillons impactés surfiltres. De plus, les laboratoires respectent globalement les objectifs de qualité des directives européennes (25 % pour Pb et 40 % pour As, Cd et Ni au niveau desvaleurs cibles) avec des incertitudes moyennes (norme FD-X43-070) de 29% (As), 30% (Cd), 36% (Ni) et 22% (Pb) alors que les concentrations mesurées sont bieninférieures. L’étape de minéralisation représente la plus importante sourced’incertitude, allant jusqu’à 56% selon l’élément considéré. Il faut souligner que six laboratoires ayant participé aux exercices d’intercomparaison en 2005, 2007, 2009 et 2011 ont obtenu de bons résultats pour les quatre élémentsvisés par rapport aux critères de qualité requis, démontrant ainsi une bonne maîtrisesur le long terme de ce type d’analyses. Les résultats obtenus sur les solutions étalons synthétiques (Ech 3) et issues deminéralisation de filtres (Ech 4) sont globalement satisfaisants avec unereproductibilité inter-laboratoires de 3 % pour le Pb et entre 10 et 25% pour l’As, Cd et Ni (norme 5725-2) quelque soit l’échantillon (valeur aberrante en As dans l’Ech 3 dulaboratoire L4 écartée). Les concentrations ne montrent pas de biais systématiques par rapport à la valeur de référence LNE sauf dans le cas du Ni pour l’Ech 4 (-10% enmoyenne). Il ne semble donc pas que la minéralisation des filtres (Ech 4) ait provoqué un effet de matrice important lors de ces essais. Les éléments les plus problématiquesinduisant un écart par rapport à la valeur de référence LNE de plus de 20% pour leséchantillons Ech 3 ou Ech 4 sont dans l’ordre, le Ni (6 laboratoires obtenant un écart de plus de 20%) l’As (4 laboratoires), le Cd (3 laboratoires).

Ce rapport synthétise les principaux travaux 2018 et 2019 du programme CARA (« CARActérisation chimique des particules ») du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Fonctionnant en étroite collaboration avec les Associations agréées de surveillance de la qualité de l’air (AASQA) volontaires et des laboratoires universitaires, ce programme permet notamment de documenter, depuis une dizaine d’année, la composition chimique et les origines des particules atmosphériques affectant la qualité de l’air. Il intègre également la mise en œuvre d’outils statistiques et/ou de modélisation numérique, visant à l’amélioration des systèmes de prévision ainsi qu’à l’évaluation de possibles mesures de réduction des concentrations en air ambiant. Dans ce cadre, une étude spécifique a également été consacrée à l’ozone, polluant gazeux secondaire en interaction avec la phase particulaire.   Si des dépassements de valeurs limites journalières fixées pour les PM10 sont encore fréquemment observés sur le territoire, notamment en fin d’hiver-début de printemps sous l’effet de l’accumulation des émissions primaires (dont le chauffage résidentiel et le transport routier) et la formation de particules secondaires (nitrate d’ammonium et aérosols organiques secondaires), aucun épisode de longue durée (> 3 jours) et de large échelle spatiale (impliquant simultanément plusieurs régions voisines) n’a été observé en métropole sur la période 2018-2019. En revanche, la survenue de pics de concentration de courte durée en bordure littoral Manche et mer du Nord entre la fin de l’hiver et le début de l’été semble répondre à des processus complexes, qu’il s’agira d’explorer sur la période 2020-2021. Il est également à noter que 2018 et 2019 ont été marquées par de fortes intrusions de poussières sahariennes en zone Caraïbe ainsi que par d’importants épisodes estivaux de pollution à l’ozone. Pour ce dernier polluant, l’analyse des épisodes de l’été 2019 illustre l’effet bénéfique attendu d’une diminution des émissions des substances précurseurs (oxydes d’azote (NOx) et composés organiques volatils) sur quasiment l’ensemble du territoire, malgré la complexité des processus chimiques mis en jeu (avec de possibles augmentations localisées dans les grandes agglomérations et bassins industriels). Ces résultats confirment l’intérêt de la mise en place de plans de réduction ambitieux des émissions concernant toutes les activités humaines, en particulier en zone urbaine et fortement émettrice de NOx. Par ailleurs, l’étude sur le long-terme menée depuis 2008 au niveau de la station grenobloise Les Frênes (fond urbain) indique une baisse significative des concentrations de PM10, mais également du carbone élémentaire (EC) et des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP). En revanche, les concentrations hivernales de PM issues de la combustion de biomasse ne présentent pas de tendance significative sur la période 2011-2017, conduisant à une augmentation de leur contribution relative aux PM10. Le chauffage au bois reste donc l’un des principaux leviers d’actions pour l’amélioration de la qualité de l’air à Grenoble, et il apparait nécessaire de poursuivre cette étude, afin notamment d’aider à la bonne évaluation de l’efficacité des politiques publiques mises en œuvre (dont les « fonds air bois ») en région Auvergne-Rhône-Alpes, comme sur d’autres territoires. De même, la baisse notable (env. 0,4 µg/m3 / an) des concentrations de matière organique au SIRTA (fond régional, Ile de France) ne peut être que très partiellement attribuée à une diminution des émissions par le chauffage au bois sur la période 2011-2018. Si l’on note une diminution de l’ordre de 80 ng/m3 / an de la fraction organique directement imputable à la combustion de biomasse, aucune tendance significative n’est observée à ce stade pour la fraction de carbone suie liée à cette même source ni pour la fraction organique primaire la moins oxydée (issue de la combustion d’hydrocarbures mais également au chauffage au bois). Dans le même temps, on note une diminution très légère (env. 20 ng/m3 / an) mais statistiquement significative de la part de carbone suie émise par la combustion d’énergie fossile (incluant les émissions automobiles à l’échappement). Cette tendance pourrait s’accompagner d’une réduction de l’influence de l’ensemble des composés organiques volatils d’origines anthropiques sur la formation d’aérosols organiques secondaires, dont la composante la plus oxydée explique globalement la moitié de la baisse observée des concentrations de matière organique totale. Enfin, les travaux réalisés en 2018 et 2019 ont également pris la forme de nombreuses collaborations scientifiques avec des acteurs académiques (inter-)nationaux, permettant notamment la révision du guide européen pour l’utilisation d’outils statistiques d’identification et de quantification des sources des polluants atmosphériques, ainsi que la publication dans des revues à comité de lecture d’une dizaine d’articles basés, en totalité ou pour partie, sur des résultats obtenus dans le cadre du programme CARA.

Les (micro-)capteurs constituent, depuis quelques années, des outils émergents intéressant particulièrement le dispositif national de surveillance de la qualité de l’air (Ministère, AASQA, LCSQA), notamment pour un usage complémentaire aux données des stations de référence. De par leur faible coût et leur facilité de mise en œuvre, ils sont notamment de bons candidats pour des applications dédiées à la construction de cartographies pour de la surveillance continue et spatialisée. Ils peuvent aussi permettre d’enrichir la modélisation de la Qualité de l’Air grâce à des résolutions temporelle et spatiale plus fine. L’application au cas de la pollution atmosphérique en milieu urbain est particulièrement concernée par le déploiement en réseau de ces outils avec de nombreuses initiatives dans le cadre d’actions citoyennes ou de politiques de développement de type « smart city ». En effet, le milieu urbain constitue une cible prioritaire pour l’évaluation des impacts sanitaires car il est caractérisé par une densité de population importante et des niveaux de concentrations en polluants plus élevés que pour les environnements ruraux par exemple. Une surveillance renforcée des concentrations ambiantes en polluants réglementés tels que le dioxyde d’azote (NO2) et les particules (PM10 et PM2,5) permettrait de mieux comprendre l’origine de ces polluants, leur étendue spatiale, leur niveau de concentrations et ainsi d’évaluer la pertinence de différentes stratégies de réduction. Pour réduire les coûts, la plupart des solutions « capteurs » déployées en ce sens, s’appuient sur des dispositifs placés sur des véhicules mobiles, afin de couvrir une grande surface pour un nombre réduit de systèmes. Or, si la question de la validité des mesures de capteurs en site fixe commence à être mieux cernée, celle de leurs mesures en situation de mobilité est rarement étudiée. Cette note technique rend compte de l’opportunité d’établir un protocole pour la caractérisation métrologique de capteurs de polluants réglementés en mobilité afin de déterminer la gamme de validité des données fournies, en confrontant les paramètres liés au déplacement aux objectifs de qualité de données (OQD) au sens de la Directive européenne 2008/50/CE.   Methodology for evaluation of mobile micro-sensors dedicated to regulated pollutant measurements In recent years, sensors have been identified as emerging tools of particular interest to the French national air quality monitoring system (Ministry, AASQA, LCSQA), especially they are good candidates for applications like building maps for continuous spatial surveillance. They can also be used to enrich the modeling of Air Quality thanks to high temporal and spatial resolutions. The application to the case of air pollution in urban areas is particularly concerned with the deployment of sensor networks with numerous citizen initiatives or “smart cities” policies development. Indeed, the urban environment constitutes a priority target for the evaluation of health impacts because it is characterized by a high population density and higher levels of pollutant concentrations than for rural environments. Reinforced monitoring of ambient concentrations of regulated pollutants such as nitrogen dioxide (NO2) and particles (PM10 and PM2.5) would help to better understand the origin of these pollutants, their spatial extent, and their levels of concentrations and thus assess the relevance of different reduction strategies. To reduce costs, most of the "sensor" solutions deployed in this sense, rely on devices placed on mobile vehicles, in order to cover a large area with a reduced number of systems. However, if the question of the validity of fixed-site sensor measurements is well understood, the evaluation of quality of their measurements in a mobile situation is rarely studied. This technical note gives first elements on the advisability of establishing a protocol for the metrological characterization of sensors of pollutants regulated, used in mobility, in order to determine the range of validity of the data provided, by comparing the parameters related to the movement with the objectives of data quality (ODQ) within the meaning of European Directive 2008/50 / EC.