Exploitation des six premières années de données automatiques du programme CARA (Composition chimique des PM, 2015-2021)
Le présent rapport synthétise les résultats obtenus lors de l’étude de la composition chimique des particules fines (PM) et des sources d’aérosol organique (AO) sur 13 sites urbains français du Programme CARA du dispositif national du Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air (LCSQA) pour la période 2015-2021. Ce travail a été réalisé dans le cadre d’une thèse de doctorat financée par le LCSQA.
Sur cette période, les concentrations annuelles moyennes de PM1 varient globalement entre 7 (à Rennes) et 16 µg m-3 (à Paris-Boulevard Périphérique Est ; BPEst), avec un niveau moyen de l’ordre de 10 (± 8) µg m-3 pour les 14 sites étudiés. Les résultats obtenus indiquent clairement la domination de l’AO (40 à 60 %) au sein de cette classe de taille, en particulier pour les niveaux de concentrations de PM1 les plus élevés, soulignant l’influence de la combustion de la biomasse lors des épisodes de pollution en hiver, mais aussi l’impact de la formation d’aérosols organiques secondaire (AOS) en été, en particulier pour les sites du centre et du sud de la France (Marseille, Poitiers, Talence et Lyon) sous l’effet de processus photochimiques plus intenses. À l’inverse, les contributions relatives de nitrate (NO3, 25-30 %) sont plus prononcées sur les sites de la moitié nord (ATOLL, Creil, Gennevilliers, …), en raison de conditions météorologiques plus favorables au maintien du nitrate d’ammonium en phase particulaire, jouant un rôle important lors des épisodes de pollution printaniers.
L'analyse des sources d’AO a montré l'existence de facteurs communs entre les différents sites de mesure (stations), comprenant les facteurs primaires, liés principalement aux émissions du trafic et de la combustion de biomasse, et les facteurs oxygénés secondaires. D’autres facteurs spécifiques (e.g., activités de cuisson, émissions liées aux activités industrielles et/ou au transport maritime) ont pu également être mis en évidence sur certains sites. D’une manière générale, les facteurs oxygénés dominent l’AO (66 %), confirmant l’importance des processus de vieillissement et de formation secondaire. Néanmoins, on observe une augmentation de la contribution du facteur directement lié à la combustion de biomasse (BBOA) pour les plus fortes concentrations hivernales d’AO, confirmant également le rôle majeur joué par cette source sur les niveaux de PM en fond urbain.
L’ensemble de ces résultats peut aider à orienter les politiques visant à améliorer la qualité de l'air, contribuer à améliorer la précision des modèles, et alimenter de futures études d’expologie. Alors que la baisse des émissions à l’échappement automobile devrait se poursuivre dans les années à venir, le chauffage au bois restera probablement une source importante d'aérosols carbonés en France/Europe. La poursuite des observations automatiques au sein du programme CARA permettra également d’alimenter les études visant à mieux appréhender les impacts du dérèglement climatique sur les conditions de formation des aérosols secondaires (organiques et inorganiques).
Enfin, les différents jeux de données français issus de ce travail revêtent une grande importance pour différentes communautés scientifiques partenaires partageant l'objectif d'améliorer la qualité de l'air et de réduire les émissions de polluants. Outre leur utilisation dans des exercices de comparaison mesures-modèles, il pourrait être intéressant d’envisager la réalisation d’études d’expologie pour quantifier l’exposition des populations aux particules et à leur composition chimique, ce qui permettrait d’alimenter des études épidémiologiques visant à évaluer leurs effets sur la santé, en lien également avec les travaux actuels sur le potentiel oxydant des particules (Daellenbach et al., 2020 ; Weber et al., 2021). Selon la taille des agglomérations étudiées et la nature des données sanitaires pouvant être mises en regard des mesures atmosphériques, des séries temporelles de l’ordre de 3 ans peuvent en effet s’avérer suffisantes à la réalisation de ce genre d’analyse. A ce titre, ces données sont d’ores et déjà partagées et utilisées dans le cadre du projet européen RI-URBANS (2021-2025), qui vise à relever les défis et les besoins sociétaux liés à la qualité de l'air dans les villes européennes afin d’y réduire la pollution de l'air à l’aide de nouvelles stratégies d'évaluation des impacts de la pollution de l'air sur la santé des populations (https://riurbans.eu/).
Exploitation of the first six years of automated data from the CARA program (Chemical composition of PM, 2015-2021)
Over this period, mean annual PM1 concentrations ranged from 7 (in Rennes) to 16 µg m-3 (in Paris-Boulevard Périphérique Est; BPEst), with a mean level of around 10 (± 8) µg m-3 for the 14 sites studied. The results obtained clearly indicate the dominance of OA (40-60 %) within this size class, particularly for the highest PM1 concentration levels, underlining the influence of biomass combustion during winter pollution episodes, but also the impact of secondary organic aerosol (SOA) formation in summer, especially for sites in central and southern France (Marseille, Poitiers, Talence and Lyon) under the effect of more intense photochemical processes. Conversely, the relative contributions of nitrate (NO3, 25-30 %) are more pronounced at sites in the northern half of France (ATOLL, Creil, Gennevilliers, etc.), due to meteorological conditions more favorable to the maintenance of ammonium nitrate in the particulate phase, which plays an important role during springtime pollution episodes.
The analysis of OA sources showed the existence of common factors between the different measurement sites (stations), including primary factors, linked mainly to emissions from traffic and biomass combustion, and secondary oxygenated factors. Other specific factors (e.g. cooking activities, emissions linked to industrial activities and/or shipping) were also identified at certain sites. Generally, oxygenated factors dominate the OA (66 %), confirming the importance of ageing and secondary formation processes. Nevertheless, an increase in the contribution of the factor directly linked to biomass combustion (BBOA) was observed for the highest winter concentrations of OA, also confirming the major role played by this source on PM levels in the urban background.
These results can help guide policies aimed at improving air quality, contribute to improving model accuracy, and feed into future epidemiological studies. While automobile exhaust emissions are set to continue falling over the coming years, wood heating is likely to remain a major source of carbonaceous aerosols in France/Europe. The continuation of automatic observations within the CARA program will also provide input for studies aimed at gaining a better understanding of the impacts of climate change on the formation conditions of secondary aerosols (organic and inorganic).
Finally, the various French datasets resulting from this work are of great importance to different partner scientific communities sharing the objective of improving air quality and reducing pollutant emissions. In addition to their use in measurement-model comparison exercises, it could be interesting to consider epidemiological studies aimed at quantifying the effects of aerosols on health, also in connection with current work on the oxidizing potential of particulate matter (Daellenbach et al., 2020; Weber et al., 2021). Depending on the size of the agglomerations studied and the nature of the health data that can be compared with atmospheric measurements, time series of the order of 3 years may be sufficient for this type of analysis. In this respect, these data are already being shared and used as part of the European RI-URBANS project (2021-2025), which aims to address the challenges and societal needs associated with air quality in European cities, with a view to reducing air pollution through new strategies for assessing the impact of air pollution on citizens' health (https://riurbans.eu/).