Recherche pour PM2,5

Dans le contexte de la Convention de Genève sur la pollution transfrontière, le programme européen EMEP s'intéresse à la surveillance de la qualité de l'air et des dépôts dans les zones éloignées de sources de pollution. En 2008/2009, une série de campagnes de mesure ont été organisées en Europe dans le cadre de ce programme. Ces campagnes visaient notamment à acquérir de nouvelles données sur la composition chimique des aérosols en milieu rural avec un objectif final d’amélioration des modèles. Outre les appuis techniques et stratégiques à la réalisation des mesures, le Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air (LCSQA) y voyait également l’opportunité de comparer différentes méthodes d’échantillonnage afin de tester in-situ les méthodologies de prélèvement et d'analyse des PM2.5 développées dans le cadre de la fiche « caractérisation chimique des particules » en vue de la spéciation chimique nécessaire dans le cadre de la nouvelle directive et devant être mise en œuvre au 1er janvier 2010. En particulier, la mise en œuvre simultanée de prélèvements bas-débits et hauts-débits avait pour objectif d’élaborer des recommandations sur le type de matériel nécessaire pour cette mesure. C’est dans cette optique que le LCSQA/INERIS a participé à la campagne de terrain organisée à Peyrusse-Vieille en début d’année 2009. Le présent rapport vise à synthétiser les résultats de ces travaux. Il s’attache notamment à la comparaison de prélèvements réalisés à l’aide d’échantillonneurs bas-débit et haut-débit, ainsi qu’à l’étude de la composition chimique des PM2.5 au cours de la campagne. Une très bonne correspondance a pu être observée tout au long de la campagne entre les prélèvements réalisés à l’aide d’un préleveur de type DA-80 (fonctionnant à 30 m3/h) et ceux réalisés à l’aide d’un préleveur de type Partisol+ (fonctionnant à 1 m3/h). Une conclusion marquante de cet exercice d’inter-comparaison est que, malgré une vitesse faciale de prélèvement plus importante (de l’ordre de 3 fois supérieure pour un DA-80 par rapport à un Partisol+), les concentrations de composés semi-volatiles, et notamment de nitrate d’ammonium, obtenues à l’aide d’un échantillonneur haut-débit sont comparables à celles obtenues à l’aide d’un échantillonneur bas-débit. Par ailleurs, les quantités de matière échantillonnées par unité de surface sur les filtres hauts-débits sont environ trois fois supérieures à celles échantillonnées sur les filtres bas-débits, permettant d’obtenir une meilleure précision sur la mesure des espèces présentes en faibles quantités dans l’aérosol (e.g. Na+, Ca2+, Mg2+ et K+). Le rôle majeur joué par la matière organique dans les PM2.5 tout au long de la campagne est à souligner. Cette fraction organique représente en moyenne 45% des espèces mesurées. Les résultats présentés dans ce rapport suggèrent une influence prépondérante des émissions régionales par combustion du bois sur ces concentrations hivernales de matière organique.

Jusqu'au 1er Janvier 2007, la surveillance opérationnelle des PM10 était réalisée en France par des systèmes de mesure automatique de type TEOM ou jauge Bêta. Cependant la sous-estimation des niveaux de PM10 mesurés par ces méthodes par rapport à la méthode de référence EN 12341 est un artefact très connu. Cette sous-estimation est liée à la perte de composés volatils par les TEOM et les jauges Bêta. La Commission Européenne a réclamé, pour l'ensemble de l'Europe, la mise à niveau des mesures de PM10, afin de respecter les prescriptions de la directive, avec une date butoir au 1er janvier 2007. L’application d’un facteur correctif aux données des TEOM ou des jauges Bêta n’est pas apparue pertinente, étant donné la complexité de la relation entre ces types de mesures et la méthode de référence. Dans le même temps, des solutions techniques ont fait leur apparition, et une démonstration d'équivalence a pu être réalisée pour deux outils : le TEOM-FDMS de Thermo R&P, pour la mesure des PM10 et des PM2.5, la jauge radiométrique MP101M-RST d’Environnement SA pour la mesure des PM10. La problématique a alors évolué vers la question de leurs modalités d’intégration au sein du système de surveillance français. Les réflexions et divers travaux du LCSQA ont permis d’élaborer une stratégie nationale d’intégration et de déploiement de ces nouveaux outils, tout en répondant à un impératif de mise en œuvre à partir du 1er janvier 2007. Depuis cette date, les associations agréées de surveillance de la qualité de l’air ont équipé une partie de leurs sites de TEOM-FDMS et de jauges Bêta RST en plus des TEOM ou jauge Bêta déjà installés. Ces sites dits "de référence" fournissent la mesure de deux variables : la concentration en PM10 (concentration mesurée par TEOM-FDMS ou jauge Bêta RST), la concentration de PM10 non volatiles (concentration mesurée par TEOM ou jauge Bêta). L’écart entre ces deux concentrations est appelé "delta". Sur les autres sites, qui ne mesurent que la concentration de PM10 non volatiles, la concentration de PM10 est estimée en ajoutant le delta d’un site de référence adéquatement choisi. On parle de concentration "ajustée". Pour les années antérieures à 2007, il n’existe pas de mesures pour réaliser un tel ajustement. Une méthode d’ajustement qui utilise la fraction volatile modélisée par le modèle CHIMERE a donc été proposée. La présente étude dresse un bilan des deux premières années de fonctionnement de l’ajustement opérationnel de PM10. La première partie est consacrée à l’impact quantitatif de l’ajustement sur les niveaux de PM10 mesurés. Le bilan exhaustif des dépassements des valeurs limites annuelle et journalière est établi pour les années 2007 et 2008 et comparé à celui qui aurait été obtenu sans ajustement. Cet ajustement a pour effet d’augmenter significativement le nombre de dépassements, qu’il s’agisse du dépassement de la valeur limite annuelle (de 2 à 11 sites sur un total de 291 en 2007 ; de 1 à 7 sites sur un total de 283 sites en 2008*) ou de la valeur limite journalière qui se révèle la plus contraignante (de 7 à 75 sites sur 291 en 2007 ; de 4 à 24 sites sur 283 en 2008*).* chiffres non réglementaires établis sur les périodes pour lesquelles les données de PM10 non volatiles et de PM10 sont simultanément disponibles. La cohérence spatiale des deltas utilisés pour l'ajustement des mesures de PM10 non volatiles est examinée dans la seconde partie. Cette étude met en évidence : des zones relativement homogènes : Normandie, Picardie, Île de France, Centre, Pays de Loire une zone très hétérogène : le pourtour méditerranéen des hétérogénéités dans les autres régions, plus ou moins prononcées selon les périodes. Elle montre également des disparités, dont il serait intéressant d’analyser l’origine, entre les sites de référence équipés de couples Bêta-Bêta-RST et les sites de référence équipés de couples TEOM-TEOM-FDMS. La troisième partie a eu pour objet d'étudier le positionnement de la modélisation déterministe par rapport aux mesures de PM10 non volatiles et de PM10 réalisées sur les sites de référence. Les niveaux de PM10 des années 2007 et 2008 sont resimulés avec le modèle CHIMERE et des données météorologiques analysées. Les concentrations en PM10 issues du modèle CHIMERE ont été validées sur leur composante volatile ce qui a permis de déduire une méthode de correction des PM10 par modélisation pour les années 2005 et 2006. Cette méthode de correction a été améliorée en prenant en compte la composante nitrate d’ammonium modèle mais également un coefficient supplémentaire permettant d’annuler le biais sur le jeu de données disponible en 2007 et 2008. Ainsi, la méthode de correction par le modèle CHIMERE calculée sur la période 2007-2008 appliquée aux données 2005 et 2006 donne un nombre de stations en dépassement de 63 en 2005 et 94 en 2006. Les fichiers d’ajustement par le modèle des concentrations de PM10 non volatiles issues des TEOM et jauges Bêta pour les années 2005, 2006 sont disponibles sur le site www.lcsqa.org.

Depuis le 1er janvier 2007, un nombre croissant de TEOM-FDMS est utilisé en routine sur l'ensemble du territoire pour la surveillance des PM10 et des PM2.5 envue du respect de la directive européenne sur la qualité de l'air. Cette densification du parc s’accompagne, pour une grande majorité d’AASQA, de difficultés dans lamise en oeuvre quotidienne de ces instruments, chronophages et présentantfréquemment des défauts de conception et des fragilités matérielles. En effet, sil’utilisation des anciennes versions, constituées du TEOM 1400 et du FDMS 8500,semble aujourd’hui assez bien maîtrisée, la mise en oeuvre des nouvelles versions1405f et 1405df) reste encore problématique.Dans le cadre du suivi de l’utilisation des TEOM-FDMS au sein du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air, le LCSQA/INERIS travaille avec lesAASQA volontaires à l’optimisation des protocoles d’assurance qualité desdonnées produites en construisant une approche QC/QA basée sur celle décritedans les normes utilisées pour la mesure des polluants gazeux inorganiques (O3,NOx, SO2, CO). Ce travail se concrétise notamment par la mise à jour d’un guide pour l’utilisation du TEOM-FDMS. Ce guide sera révisé en 2013 sur la based’échanges et de retours d’expériences, dont certains réalisés en 2012 etprésentés dans ce rapport. Ces retours d’expériences permettent également laremontée et la centralisation d’informations et de demandes auprès du distributeurfrançais (Ecomesure) et du constructeur (Thermo Scientific). Le présent rapport fait état des principaux résultats obtenus en collaboration avec les AASQA en 2012 concernant les paramètres de suivi de fonctionnement desTEOM-FDMS. En particulier, une étude réalisée en partenariat avec AtmoChampagne-Ardenne a porté sur l’impact du dépassement de la valeur de -4°Csur la température du point de rosée échantillon, montrant que ces conditionsd’utilisations « limites » pouvaient engendrer des surestimations significatives de la concentration en PM. Ces résultats suggèrent la nécessité de renforcer lecritère d’action fixé pour ce paramètre de suivi du sécheur. Il est également rappelé et démontré l’importance de l’isolation des lignes et dusoin à porter lors de la réalisation des opérations de maintenances (préventives et curatives). Enfin, un dernier chapitre porte sur la résolution de certains problèmesfréquemment rencontrés avec la version 1405 des TEOM-FDMS.

Attention : ce guide est obsolète - Une version révisée est disponible dans l'espace documentaire (rubrique Guides méthodologiques)   Le présent guide a pour objectif de fournir une aide aux utilisateurs des TEOM-FDMS (TEOM 1400 couplé à un module FDMS 8500) dans les AASQA. Il a été construit à partir des expériences de chacune des AASQA, rencontrées au cours des journées d'échange sur les TEOM-FDMS ayant eu lieu en 2008, 2009 et 2010. La rédaction de ce guide se nourrit également des échanges réalisés par le LCSQA avec les différents laboratoires européens de référence (notamment lors des réunions de l’AQUILA), le constructeur (Thermo Fisher Scientific) ainsi que le distributeur français (Ecomesure). Ce guide pour l’utilisation du TEOM-FDMS est élaboré en tenant compte de l’expérience de chacun des interlocuteurs participant à ces échanges. Il a vocation à évoluer, afin d'être remis à jour régulièrement. Toutes remarques et propositions de corrections sont les bienvenues, et peuvent être adressées directement au LCSQA (Aurélien Ustache, aurelien.ustache@ineris.fr; Olivier Favez, olivier.favez@ineris.fr). Nous observons, depuis 2007 (date de début d’utilisation des TEOM-FDMS pour la réalisation de mesures réglementaires des PM10 en France), une nette évolution dans la connaissance technique du fonctionnement de l’instrument, tant au niveau des solutions à apporter en cas de problème que des procédures à mettre en œuvre pour vérifier le fonctionnement de l'outil en routine. De ce fait, il est aujourd’hui possible de proposer cette nouvelle version du guide pour l’utilisation du TEOM-FDMS (version 2010), sous la forme d’un protocole d’assurance et de contrôle qualité des mesures en routine, qui reprend et complète les versions antérieurs. Le chapitre 2 de ce document est consacrée aux précautions à prendre lors de l’installation sur site (climatisation de la station de mesure, remplacement et optimisation de certaines pièces de l’instrument, choix des paramètres de fonctionnement d’intérêt à rapatrier au niveau du poste central). La chapitre 3 synthétise les audits et maintenances à réaliser en routine pour s’assurer de la bonne qualité des mesures. Dans cette partie, une attention particulière est notamment portée aux points névralgiques de l’instrument : étanchéité des circuits fluide, stabilité de la microbalance, dépression en amont de la pompe et efficacité du sécheur. Enfin, la dernière partie s’attache à décrire les paramètres d’intérêt à suivre en routine pour la validation des données obtenues à l’aide du TEOM-FDMS. Les modalités d'évolution de ce document sont à définir collectivement, et pourront être discutées en Commission de Suivi "Mesure des particules en suspension". Cette dernière remarque s’applique tout particulièrement aux processus de validations de données, aujourd’hui très disparates d’une AASQA à l’autre.

Depuis le 1erjanvier 2007, les TEOM-FDMS sont très largement utilisés en routine par l’ensemble des AASQA pour la surveillance des PM10 et des PM2.5.  Dans le cadre du déploiement et de la mise en œuvre de ces instruments, le LCSQA/INERIS est notamment chargé du suivi et de l’optimisation de leur utilisation au sein du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air, ainsi que d'assurer la qualité des données produites en construisant une approche QC/QA basée sur celle décrite dans les normes utilisées pour la mesure des polluants gazeux inorganiques (O3, NOx, SO2, CO). Ce travail se concrétise notamment par la rédaction d’un guide pour l’utilisation du TEOM-FDMS, dont une nouvelle version a été élaborée en 2010, en partenariat avec les AASQA. En 2010, le LCSQA/INERIS a également poursuivi son travail d’évaluation sur le terrain des TEOM-FDMS « ancienne génération » (modules TEOM 1400ab + FDMS 8500c), ainsi que de nouvelles versions instrumentales (1405f et 1405df), par le biais d’exercices de comparaison à la méthode de référence (mesure manuelle selon les normes NF EN 12341 pour les PM10 et NF EN 14907 pour les PM2.5). Le présent rapport décrit et commente les résultats obtenus lors de ces essais d’inter-comparaison. Les résultats obtenus tendent à confirmer l’équivalence des anciennes générations de TEOM-FDMS aux méthodes de référence, et suggèrent que les nouvelles générations (1405f et 1405df), dont les premiers modèles présentaient d’importants défauts de conception, satisfont également à ces exigences normatives.   Il convient de souligner que ces exercices d’intercomparaison ne sauraient constituer des campagnes de démonstration d’équivalence, notamment en raison de l’utilisation d’un seul instrument candidat (i.e. TEOM-FDMS) et du nombre relativement limité de données disponibles pour chacun d'eux. En outre, il est également à noter que certains de ces tests ont été réalisés en marge d’études poursuivant un autre objectif que la vérification du bon fonctionnement du TEOM-FDMS. Ainsi, il n’a pas toujours été possible d’assurer l’installation des préleveurs (utilisés pour la mesure manuelle) dans des conditions optimales. Les résultats obtenus lors de ces derniers tests indiquent un écart significatif des concentrations de PM obtenues par méthodes automatique et manuelle, en raison notamment d’une perte de matière semi-volatile lors du stockage sur site des filtres prélevés pour la mesure gravimétrique. Ces résultats confortent la position du groupe de normalisation Européen pour la détermination des concentrations de PM dans l’air ambiant (GT 15 du CEN/TC 264) sur la nécessité de fixer une valeur limite de température de stockage des filtres sur site (vraisemblablement 23°C), dans le cadre de la révision de la norme EN 12341, à l’image de ce qu’il est déjà préconisé pour les PM2.5. Enfin, il est à souligner que ce groupe de normalisation Européen travaille également à la rédaction d’une norme sur la mise en œuvre des analyseurs automatiques de PM. Outre l’identification de critères techniques à respecter en vue d’une approbation par type et lors d’une utilisation en routine, cette norme préconisera la vérification régulière de l’équivalence des instruments utilisés, sur des sites représentatifs de l’ensemble du dispositif de surveillance. Ainsi, des exercices d’intercomparaison, sur le même principe que ceux présentés dans le présent rapport mais couvrant des périodes plus longues, devront vraisemblablement être mis en œuvre dès la publication de la révision de la Directive 2008/50/CE (prévue pour 2013). Dans un souci d’anticipation, le LCSQA propose de pérenniser la réalisation d’exercices de vérification d’équivalence à partir de 2011, en partenariat avec des AASQA volontaires.