Recherche pour INERIS

La compréhension de la pollution atmosphérique et l’amélioration de la qualité de l’air nécessitent l’identification et la quantification des contributions des principales sources d’émission. Pour ce faire, deux grands types de méthodologies sont principalement utilisées : (i) celles se basant sur l’utilisation de modèles numériques permettant de simuler le devenir des polluants dans l’atmosphère à partir de cadastres d’émission et de la paramétrisation des conditions météorologiques et des processus physico-chimiques de (trans-)formation des PM ; (ii) celles se basant sur la mesure de la composition chimique (et/ou de la granulométrie) des particules sur un site récepteur et l’utilisation de traceurs spécifiques aux différentes sources étudiées. Si les modèles numériques doivent permettre d’apporter des informations en tout point du territoire et selon des échelles temporelles aussi larges que souhaité, leur validation nécessite des comparaisons avec les résultats obtenus par la mise en œuvre de méthodologies expérimentales. En raison de leur coût, ces dernières ne peuvent être que ponctuelles (dans l’espace et/ou dans le temps). Néanmoins, basées sur l’observation, elles rendent compte de situations réelles et constituent une étape importante pour une meilleure maîtrise de ces outils. Le rapport "Programmes de recherche expérimentaux pour l'étude des sources de PM en air ambiant" constitue une mise à jour du rapport de veille bibliographique sur les études scientifiques visant l’identification et la quantification des sources de particules fines dans l’air ambiant (PM10 et PM2,5) en France. Plus spécifiquement, il traite des travaux de recherche impliquant des AASQA et/ou le LCSQA, et met l’accent sur la mise en œuvre de méthodologies de traitement de données expérimentales pour l’amélioration des connaissances sur les sources anthropiques en milieu urbain au cours des dix dernières années. Ce travail est également intégré au projet SOURCES, co-financé par l’ADEME (2014-2017) et mis en œuvre par les auteurs du présent rapport. Parmi les points marquants de ce travail de veille, et d’un point de vue méthodologique, on notera que : l’ensemble des projets décrits ici mettent en œuvre des méthodologies de traitement de données relativement élaborées, dépassant l’utilisation des approches mono-traceurs ; les différents programmes et projets de recherche mis en œuvre ces dernières années ont permis à la France de combler son retard dans l’utilisation de l’outil PMF (Positive Matrix Factorization) par rapport à ses voisins européens ; les approches basées sur la mesure des isotopes stables de différents constituants de la phase particulaire restent encore trop peu utilisées, en raison des coûts élevés d’analyse et de la faible disponibilité des quelques chaînes analytiques dédiées à ce type de mesures ; les méthodologies basées sur la mesure automatique de la composition chimique des PM se développent rapidement. Les principales conclusions concernant les contributions des sources majeures de PM sont également mises en exergue pour chacune des études répertoriées dans ce rapport.

La  note "programme CARA : bilan des travaux 2016" synthétise les principaux travaux 2016 du programme CARA, mis en place en 2008, à l’initiative du LCSQA, pour répondre à une forte demande du ministère et des AASQA d’amélioration des connaissances sur les sources et origines des épisodes de pollution particulaire d’ampleur nationale. Basé sur une étroite collaboration avec les AASQA volontaires ainsi qu’avec des laboratoires universitaires, ce programme assure également un transfert de compétences de la recherche vers l’opérationnel. Afin d’apporter une réponse adaptée au besoin grandissant de compréhension immédiate de ces épisodes, le programme CARA s'est attaché au cours de ces dernières années au développement d’un dispositif d’observation en temps réel de la composition chimique des PM. Ce dispositif, unique en Europe, a notamment permis de mettre en évidence le rôle majeur joué par les émissions locales de combustion (chauffage et transport routier) dans la survenue d’un épisode de pollution persistant au cours des trois premières semaines de décembre 2016. Par ailleurs, un travail de veille bibliographique sur les travaux de recherche récents indique une utilisation accrue des outils statistiques de type « modèle sources-récepteur » pour l’identification et la quantification des sources de particules fines dans l’air ambiant en France. En particulier, les méthodes de type Positive Matrix Factorization (PMF) sont aujourd’hui fortement utilisées par différents laboratoires universitaires, notamment en collaboration avec le LCSQA et les AASQA. Ce travail de veille a été co-financé par l’ADEME dans le cadre du projet SOURCES. Enfin, une analyse approfondie de 15 jeux de données obtenus pour des sites du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air a également été réalisée dans le cadre de ce programme. Ce travail a notamment permis de consolider la connaissance des principales sources chroniques de PM en fond urbain à l’échelle nationale.

Ce rapport présente les résultats issus de l’utilisation de l’outil statistique Positive Matrix Factorization (PMF) pour une réanalyse homogène de 15 jeux de données français collectés lors de ces 6 dernières années dans le cadre du programme CARA et/ou de projets de recherche nationaux/européens. Ce travail a notamment été conduit dans le cadre du projet SOURCES (cofinancé par l’ADEME) et constitue la plus large étude de sources de PM10 au niveau national par application d’outil sources-récepteur. Cette étude inclut le développement d’une méthodologie de traitement de données harmonisée (analyse statistique du jeu de données, sélection des variables d’entrée pour l’analyse PMF, estimation de leurs incertitudes, application des contraintes chimiques spécifiques dans les profils chimiques de certains facteurs). L’application de cette méthodologie sur un ensemble des jeux de données disponibles converge vers les principales conclusions suivantes : Les émissions primaires liées au transport routier influencent fortement la masse des PM10sur les sites de proximité automobile, mais également sur certains sites de fond urbain tels que Rouen, Marseille, Grenoble et Nogent (avec des contributions relatives de l’ordre de 20-30% en moyenne annuelle). Sur les autres sites, les contributions annuelles sont d’environ 10%. La source de combustion de la biomasse est très importante en hiver, contribuant jusqu’à 70% de la masse des PM10en moyenne saisonnière à Chamonix (contre 10-15% à Marseille, Lens et Rouen, et environ 30% sur tous les autres sites). Les aérosols secondaires riches en nitrate d’ammonium présentent une concentration maximale au printemps (typiquement 30% des PM10), en particulier sur les sites de la moitié nord de la France. L’impact des aérosols secondaires riches en sulfate d’ammonium sur les niveaux de PM10est principalement observé en période estivale (en particulier dans le sud de la France). Les poussières minérales présentent des contributions importantes (5-20%) et relativement comparables au printemps et en été sur un grand nombre de sites. De nouveaux traceurs organiques - e.g., polyols et l’acide méthylsulfonique (MSA), rarement utilisés dans les études précédentes - ont permis la quantification de sources biogéniques spécifiques (e.g., émissions primaires biogéniques et aérosols organiques secondaires d’origine marine) qui présentes des contributions significatives du printemps à l’automne. Cette étude s’inscrit dans un contexte de définition de procédures d’assurance qualité pour l’application des outils de source apportionment au niveau européen, incluant les exercices de comparaison inter-laboratoire organisés par le JRC et les travaux de normalisation du CEN. La méthodologie mise en œuvre pourra notamment être utilisée dans de prochaines études PMF à large échelle spatiale, permettant ainsi d’améliorer la comparabilité des résultats entre les différents sites et des différentes régions. Néanmoins, une limitation inhérente à l’utilisation d’un protocole de traitement de données harmonisé réside dans l’hétérogénéité (en nombre et en qualité) du panel des espèces chimiques utilisées comme variables d’entrée. Ainsi, selon les caractéristiques spécifiques des sites et jeux de données étudiés, l’utilisation d’une approche « personnalisée » de traitement de données peut être préférée. En particulier, l’élargissement du jeu de données d’entrée avec, par exemples, de nouveaux marqueurs organiques (e.g., n-alcanes, hopanes, cellulose, oxy- et nitro-HAP dérivés, et/ou autres marqueurs de composés secondaires), des résultats de mesures isotopiques (e.g., 14C, 15N), et/ou des données d’analyseurs automatiques (AE33, ACSM, mesures de métaux en continu…), doit permettre d’améliorer l’identification et la quantification de certaines sources minoritaires (e.g., émissions industrielles et/ou combustion de fioul lourd) ainsi que les facteurs liés aux aérosols secondaires (organiques et inorganiques).

Au sein du LCSQA, le LCSQA-LNE maintient des chaînes nationales d’étalonnage pour que les mesures de polluants gazeux effectués en stations de mesure soient raccordées aux étalons de référence par l'intermédiaire d'une chaîne ininterrompue de comparaisons, ce qui permet d’assurer la traçabilité des mesures aux étalons de référence. Ces chaînes nationales d’étalonnage sont constituées de 3 niveaux : le LCSQA-LNE en tant que Niveau 1, des laboratoires d’étalonnage inter-régionaux (au nombre de 7) en tant que Niveau 2 et les stations de mesures en tant que Niveau 3. Ces chaînes nationales d’étalonnage concernent le dioxyde de soufre (SO2), les oxydes d'azote (NO/NOx), l'ozone (O3) et le monoxyde de carbone (CO). Dans ce cadre, les étalons de transfert 1-2 de chaque laboratoire d’étalonnage sont raccordés par le LCSQA-LNE tous les 3 mois. De plus, le LCSQA-LNE est également mandaté pour réaliser le raccordement direct des étalons BTX utilisés par les réseaux de mesure, car vu le nombre de bouteilles de BTX utilisées en réseaux qui reste relativement faible, il a été décidé en concertation avec le MEEDDM et l’ADEME qu’il n’était pas nécessaire de créer une chaîne d’étalonnage à 3 niveaux. Cette étude a donc pour objectifs : De faire le point sur les étalonnages effectués par le LCSQA-LNE pour les différents acteurs du dispositif de surveillance de la qualité de l’air (AASQA, LCSQA-INERIS et LCSQA-EMD), tous polluants confondus (NO/NOx, NO2, SO2, O3, CO, BTX et Air zéro) en 2009. De faire une synthèse des problèmes techniques rencontrés en 2009 par le LCSQA-LNE lors des raccordements. D'exposer les différentes phases de l’automatisation des étalonnages, cette automatisation ayant pour objectif de s’affranchir de certaines étapes des procédures actuellement mises en oeuvre pouvant être à l’origine de sources d’erreurs. De faire le bilan sur les mises à disposition de moyens de contrôle d’étalonnage d’appareils effectués par le LCSQA-EMD dans le cas des particules. En effet, étant donné que la chaîne d’étalonnage nationale ne concerne que les polluants atmosphériques gazeux (SO2, NO, NO2, CO et O3), une mise à disposition de moyens de contrôle de l'étalonnage des analyseurs sur site est assurée dans l’attente de l’intégration des polluants PM10 et PM2.5 dans la chaîne. Ces dispositifs de transfert consistent en des cales étalons pour les microbalances à variation de fréquence permettant aux AASQA de vérifier l’étalonnage, la linéarité et le débit de prélèvement de leurs appareils directement en station de mesure. Pour l’année 2009, 15 mises à disposition ont été effectuées. Les essais montrent un comportement correct de l’ensemble des appareils contrôlés. Concernant le contrôle de la constante d’étalonnage de la microbalance, la moyenne de la valeur absolue de l’écart observée en AASQA (MVAE) varie entre 0,02 et 3,91% (soit pour l’ensemble des AASQA contrôlées une moyenne ± écart-type de 1,05 ± 0,36%). L’étendue de l’écart réel constaté sur le terrain est restreinte car comprise entre –3,91 et +2,55 % pour 85 appareils contrôlés dont 18 FDMS (soit environ 18% du parc de microbalances TEOM actuellement en station de mesure). Le respect de la consigne pour le débit de prélèvement est également constaté (moyenne de valeur absolue d’écart de 1,40 ± 1,10% pour 34 appareils vérifiés dont 9 FDMS (soit environ 7 % du parc de microbalances TEOM actuellement en station de mesure). Le contrôle de la linéarité montre l’excellent comportement de la microbalance sur ce paramètre : le coefficient de régression moyen R2 varie de 0,9998 à 1, la pente et l’ordonnée à l’origine moyennes de la droite de régression varient respectivement de 0,979 à 1,007 et de – 173 à + 30, sachant que 37 appareils (dont 6 FDMS) ont été contrôlés sur ce paramètre (soit environ 8% du parc de microbalances TEOM actuellement en station de mesure). Enfin, cette année a débuté le contrôle des cales étalons pour jauges radiométriques MP101M de marque Environnement SA. Ce contrôle a consisté en la vérification par le LCSQA-EMD des valeurs de cales étalons fournies par le constructeur. Cette évaluation faite sur l’appareil de référence du LCSQA-EMD, préalablement étalonné et contrôlé par un couple de cales spécifiques a donné des résultats satisfaisants : l’écart constaté a été respectivement de –1,4% et + 3% sur les 2 cales contrôlées. Cette procédure de contrôle des étalons d‘AASQA sera complétée l’année prochaine par une mise à disposition de cales étalons permettant le contrôle sur site de l’étalonnage de jauges ainsi que leur linéarité. Le comportement de la « chaîne de contrôle » mise en place par le LCSQA-EMD peut être qualifié de satisfaisant. Les résultats obtenus pour les microbalances TEOM (concernant les paramètres débit de prélèvement, étalonnage et linéarité) et pour les radiomètres bêta MP101M (concernant le contrôle de moyens d’étalonnage) sont des éléments probants de l’Assurance Qualité / Contrôle Qualité (QA/QC) appliquée aux analyseurs automatiques de particules en suspension et sont des sources d’information nécessaires dans le cadre du calcul de l’incertitude de mesure sur ce type d’appareil. Le maintien et l’extension du programme QA/QC pour les analyseurs automatiques de particules sont dans le programme des activités LCSQA de 2010.

Nouveau rapport LCSQA : Maintien et amélioration des chaînes nationales d'étalonnage - analyseurs automatiques de PM Sous l'impulsion du ministère en charge de l'environnement, la "chaîne nationale d'étalonnage" a été conçue et mise en place afin de garantir la traçabilité et la cohérence des mesures réalisées dans le cadre de la surveillance de la qualité de l'air pour les principaux polluants atmosphériques gazeux réglementés. Dans le cas des particules, en l’absence d’étalons primaires nationaux, il s’avère impossible d’effectuer comme pour les gaz un raccordement direct des analyseurs automatiques en station de mesure aux étalons de référence nationaux. Les objectifs de la mise à disposition par Mines Douai de moyens de contrôle de mesure de particules en suspension dans l’air ambiant par voie automatique sont les suivants : Ÿ fournir aux AASQA un moyen de contrôle raccordé à une chaîne d’étalonnage, leur permettant de vérifier, si possible directement sur le site, le bon fonctionnement de leurs analyseurs automatiques (microbalances à variation de fréquence, jauges radiométriques), Ÿ vérifier la conformité du débit de prélèvement des appareils par le biais d'une procédure commune et, donc de permettre une comparaison de l'ensemble des résultats de mesures au niveau national (les éventuels problèmes liés aux caractéristiques des sites de prélèvements ne sont pas pris en compte dans ces travaux), Ÿ tester la linéarité des appareils ou la réponse à un autre niveau de la gamme de mesure d’appareillage dans des conditions respectant les servitudes d’utilisation préconisées par le fabricant, à savoir dans une gamme de valeurs correspondant à l’empoussièrement usuel observé sur un site de mesure. En 2016, la mise à disposition des cales étalon pour vérification sur site du bon fonctionnement des analyseurs automatiques de PM sur site met en évidence le comportement correct de l’ensemble des appareils contrôlés. En 2016, 16 mises à disposition ont été effectuées, pour un total de 86 appareils représentant un peu plus de 10% du parc d’analyseurs automatiques de PM actuellement opérationnels en  AASQA. Le comportement de cette « chaîne de contrôle pour la mesure des particules » mise en place par le LCSQA-MD peut être qualifié de satisfaisant. Les résultats obtenus pour les microbalances TEOM et pour les radiomètres bêta MP101M et BAM 1020 concernant les paramètres débit de prélèvement, respect de constante d’étalonnage et linéarité sont des éléments probants de l’Assurance Qualité / Contrôle Qualité (QA/QC) appliquée aux analyseurs automatiques de particules en suspension et sont des sources d’information nécessaires dans le cadre du calcul de l’incertitude de mesure sur ce type d’appareil. Le maintien et l’extension du programme QA/QC pour les analyseurs automatiques de particules rentrent dans les missions pérennes du LCSQA dans le cadre de la coordination technique du Dispositif National de Surveillance de la Qualité de l’Air et sont en phase avec la parution prochaine de la norme EN 16450 « Air ambiant - Systèmes automatisés de mesurage de la concentration de matière particulaire (PM10; PM2,5) ».

Le programme CARA, « caractérisation chimique des particules » a été mis en place depuis le début de l'année 2008, en réponse au besoin de compréhension et d'information sur l'origine des épisodes de pollution particulaire mis en évidence par les pics de PM10 du printemps 2007. Créé et géré par le LCSQA, ce programme aujourd’hui pérenne, fonctionne en étroite collaboration avec les AASQA mais également ponctuellement avec des laboratoires universitaires (LGGE, LCME, LSCE, LCPIRA…). Il est basé sur la spéciation chimique d’échantillons de particules atmosphériques prélevées sur filtre en plusieurs points du programme national de surveillance de la qualité de l’air. Il vise notamment à mieux comprendre l’origine des dépassements de valeurs limites de PM et à optimiser la prévision des épisodes de pollution particulaire par le système PREV’AIR. En 2010, les travaux du LCSQA dans le cadre de ce programme ont principalement portés sur : L’éruption du volcan Eyjafjallajökull au cours du mois d’Avril 2010 : cet épisode a été traité en en temps quasi-réel. L’évaluation de son impact sur la qualité de l’air a fait l’objet d’un rapport intermédiaire dès le mois de mai 2010 et d’un rapport final au mois de novembre 2010[1] Episode du 12 janvier 2010 : des dépassements de la valeur limite de 50 µg m-3 n’ont pas été prédits par PREV’AIR. Des filtres ont donc été récupérés et analysés afin de comparer les sorties du modèle avec les mesures et d’identifier la part des PM incorrectement prédite par le modèle. Episode du 24 janvier 2010 : à nouveau, des dépassements de la valeur limite de 50 µg m-3 n’ont pas été prédits par PREV’AIR en Rhône-Alpes. Des filtres ont donc été récupérés et analysés afin de comparer les sorties du modèle avec les mesures et d’identifier la part des PM incorrectement simulée par le modèle. Episodes en Martinique : des filtres ont été prélevés durant des épisodes supposés de poussières sahariennes afin de mieux les qualifier pour évaluer les prévisions disponibles dans PREV’AIR. Spéciation chimique des PM10 et PM2.5 en simultané sur l’ensemble de l’année sur un même site (Site urbain de Rouen). Le premier épisode ayant été décrit précédemment, le présent rapport traite des quatre autres. Une attention particulière est notamment portée aux comparaisons  entre mesures chimiques et sorties de modèles (CHIMERE pour les épisodes 2, 3 et 5, et du modèle MOCAGE pour l’épisode de 4). Les épisodes 2 et 3 sont des épisodes hivernaux marqués pour le premier par une forte augmentation de la part de matière organique dont la source majoritaire est le chauffage au bois, pour le second par une forte augmentation des espèces minérales secondaires. Au cours de ces épisodes, le modèle a correctement reproduit les concentrations en sulfate, nitrate et ammonium alors que les concentrations en matière organique ont largement été sous-estimées par le modèle. Cette sous-estimation explique en grande partie la sous-estimation des concentrations en PM10 pour l’ensemble des sites. Pour améliorer la prise en compte de la source chauffage au bois, l’INERIS travaille à mieux contraindre les émissions de matière organique notamment leur redistribution sur l’année en fonction de la température. L’épisode de Martinique a montré l’incapacité du modèle MOCAGE à quantifier précisément les concentrations en PM10 et en poussières minérales, même si la part de ces dernières sur la masse totale des PM est assez bien estimée. Enfin, les mesures en continu des PM10 et PM2.5 sur le site de Rouen, bien que encore parcellaires, confirment la tendance des modèles de prévision à la sous-estimation de la fraction organique, partiellement compensée par une sur-estimation globale des espèces inorganiques secondaires au sein des particules fines. Les résultats obtenus semblent également  indiquer une sur-estimation de la fraction grossière à Rouen. [1] Rapport LCSQA 2010, O. FAVEZ - A. COLETTE - L. CHIAPPINI Caractérisation chimique des particules : Premiers résultats relatifs à l’étude de l’impact sur la qualité de l’air des émissions particulaires du volcan Eyjafjallajökull au cours du mois d’Avril 2010

  Ce rapport présente l'ensemble des démarches mises en oeuvre et les actions réalisées en 2016 pour garantir la qualité du dispositif français de surveillance de la qualité de l'air.

Suite au Grenelle de l’Environnement, le principe de surveillance de la qualité de l’air intérieur dans les lieux clos ouverts au public a été acté (engagement numéro 152). Dans ce contexte, des protocoles de mesure pour différentes substances pouvant faire l’objet d’une surveillance ont été élaborés, au cours de l’année 2008, dans le cadre des travaux du Laboratoire central de surveillance de la qualité de l'air (LCSQA) et en partenariat avec le Centre scientifique et technique du bâtiment (CSTB). A ce jour, ces protocoles ne concernent que les lieux scolaires et d’accueil de la petite enfance dans lesquels la substance de préoccupation sanitaire majeure est le formaldéhyde. Ils ont été élaborés en référence aux Valeurs Guides Air Intérieur (VGAI) proposées par l’Agence française de sécurité sanitaire de l’environnement et du travail (AFSSET). Pour le formaldéhyde, 2 VGAI sont disponibles : 50 µg m-3 pour une exposition court terme (2 heures) et 10 µg m-3 pour une exposition long terme. Par ailleurs, il convient de noter que très récemment, des valeurs de référence en air intérieur ont été proposées par le Haut Conseil de Santé Publique (HCSP). Ces futures valeurs, dites de gestion, prennent en compte des critères sanitaires, mais également mettent en perspective des concentrations techniquement atteignables actuellement . Ces valeurs serviront de base de comparaison aux concentrations mesurées au cours de la campagne pilote nationale initiée en septembre 2009. Cette campagne (2009-2011) de surveillance de la qualité de l’air dans les écoles et les crèches françaises, lancée par Chantal Jouanno, Secrétaire d’État à l’Écologie, a pour but de définir les modalités de la surveillance obligatoire de la qualité de l’air prévue par le projet de loi dit « Grenelle 2 », à partir de 2012 pour certains établissements recevant du public comme les écoles et les crèches. Au total, 300 établissements répartis sur l’ensemble du territoire seront concernés entre 2009 et 2011 avec des mesures de formaldéhyde et de benzène ainsi que de confinement. Les mesures seront réalisées par les AASQA avec l’appui technique et organisationnel du LMesure du formaldéhyde CSQA (INERIS) et du CSTB. Dans ce contexte, l'objectif de cette étude est d’organiser une campagne de mesure dans une école pour mieux appréhender l’incertitude liée à la stratégie d’échantillonnage du formaldéhyde élaborée dans les protocoles. Afin de mieux appréhender l’incertitude liée à la représentativité spatiale, des mesures par tubes passifs ont été mises en œuvre : dans l'ensemble des classes d’une école pour évaluer l’impact du choix des salles selon le protocole sur la représentativité de la campagne de mesure ; en différents points et à différentes hauteurs d’une classe afin de renseigner la variabilité spatiale au sein d'une même pièce. Pour préciser la représentativité temporelle, des mesures actives « court terme » et en continu ont été mises en œuvre : des mesures par tubes actifs ont été réalisées tous les jours de la semaine, toutes les deux heures environ des mesures en continu ont également été réalisées dans une salle tout au long d'une journée de classe pour tenter d'identifier des variations de concentration en fonction des activités des élèves. Dans l’école étudiée et dans les conditions environnementales propres à cette campagne, peu de différences entre les niveaux de formaldéhyde mesurés dans chaque salle ainsi qu'une indépendance de la concentration en fonction du point de mesure dans la pièce et du jour de la semaine de classe choisi pour réaliser le prélèvement "court terme" ont été observées. En revanche, des pics de formaldéhyde ont été observés chaque jour à certains moments de la journée mais ces variations ne sont pas répétables d’un jour sur l’autre. Il semble donc difficile de conclure quant à la représentativité du choix de quelques heures de la journée pour réaliser une mesure "court terme". Par ailleurs, le rôle des activités scolaires ainsi que de la réactivité atmospérique diurne des COVs dans la formation de formaldéhyde semble avoir été mis en valeur. Enfin, les résultats de cette campagne seront confrontés à l’ensemble des résultats issus de la campagne pilote. Il est de plus important de noter que de manière générale, les résultats de cette étude confortent la stratégie d’échantillonnage établie par les protocoles et mise en œuvre dans la campagne pilote.