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La surveillance du nombre, de la distribution en taille (granulométrie) et de la composition chimique des particules fines dans l’air ambiant apparaît comme un enjeu majeur pour une meilleure compréhension de l’impact sanitaire des aérosols. Depuis la fin des années 90, la communauté scientifique européenne a développé des actions consacrées à la mesure des particules submicroniques (de diamètre inférieur à 1 μm), et notamment les particules ultrafines (PUF), particules dont le diamètre aérodynamique est inférieur à 100 nm (0,1 μm). Mi-2018, l’Anses a publié un rapport recommandant notamment de renforcer la surveillance des PUFs, classées comme polluants prioritaires (catégorie 1). Le groupe d’experts à l’origine de ce rapport a notamment considéré que les données épidémiologiques montraient l’existence d’effets sanitaires avérés. Suite à cette publication, le ministère en charge de l’environnement a demandé au LCSQA d’étudier les besoins d’évolutions du réseau de surveillance nationale actuel pour y répondre.

Mise en service en 2015, l’application Vigilance atmosphérique permet de recueillir et diffuser en temps réel des informations relatives aux épisodes de pollution dans l’air ambiant ainsi qu’aux procédures préfectorales déclenchées lors de ces épisodes. La présente note dresse un bilan des informations saisies dans Vigilance de 2016 à 2018. Elle ne constitue pas une analyse rétrospective détaillée des épisodes réellement survenus, l’application n’ayant pas été conçue dans cet objectif, mais fait ressortir les principales caractéristiques des déclarations. Les épisodes sont majoritairement déclarés sur prévision et sont généralement associés à un dépassement du seuil d’information et de recommandation. Plus fréquents en hiver pour les PM10 (en ce qui concerne la métropole) et en été pour l’ozone, ils sont le plus nombreux dans les régions suivantes : Auvergne-Rhône-Alpes (PM10 et O3), Île-de-France (PM10 et O3), Hauts-de-France (PM10), Grand Est (PM10 et O3), PACA (O3) et la zone des Caraïbes dans son ensemble (PM10). S’agissant du SO2, quelques épisodes sont constatés chaque année dans 4 à 5 régions, et qui sont dus soit à des dysfonctionnements ponctuels d’installations industrielles (épisodes de courte durée au voisinage de zones industrielles), soit à des émissions volcaniques (La Réunion).  L’année 2018 a été marquée par une diminution du nombre d’épisodes de PM10 hivernaux et printaniers déclarés mais, du fait d’un été chaud et ensoleillé, par une augmentation du nombre d’épisodes d’ozone. Entre 550 et 900 procédures préfectorales par an ont été déclarées entre 2016 et 2018. Si toutes les procédures n’ont pas de mesures associées, en 2018, la plupart des procédures d’alerte comprenaient 3 à 5 mesures. Les différents secteurs d’activité (agricole, résidentiel-tertiaire, industriel et transports) sont représentés.

Ce rapport présente les résultats du suivi en continu de l’adéquation des systèmes automatisés conformes pour la mesure des PM en France avec la méthode de référence. Cette action, demandée par l’arrêté du 19 avril 2017 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air, a été effectuée en accord avec les exigences de la norme NF EN 16450 encadrant l’utilisation des systèmes de mesure automatisé des PM. Le bilan des campagnes réalisées de 2015 à 2017 sur une douzaine de sites répartis sur le territoire national est présenté ici. Il fait suite aux deux bilans réalisés sur la période 2013-2016 et 2011-2014. A ce stade, les base de données utilisées ne remplissent pas encore l’intégralité des exigences de la norme (notamment en termes de nombre et de répartitions des données). Par conséquent, ce rapport ne doit pas conduite à des conclusions définitives sur le suivi de l’adéquation des AMS à la méthode de référence ou sur la nécessité d’appliquer des fonctions de correction, mais indique des tendances sur leurs performance. Les résultats obtenus pour la période 2015-2017 sont assez cohérents avec les tendances du bilan précédent. Les résultats sont résumés dans le tableau ci-dessous. Modèles d’appareils conformes pour la surveillance des PM Respect des critères de la norme en termes de résultats Respect des exigences encadrant l’application d’une fonction de correction PM2,5 PM10 Amélioration des résultats après correction Base de données (80 paires de données/site/an, nombre de valeur haute > 20%) BAM 1020 Oui Non Non Non MP101M Non Oui Non Non TEOM FDMS 8500 Non Oui Non Non TEOM FDMS 1405 Non Oui Non Non FIDAS 200 (site de fond urbain) Non Non Non Non A l’issue des campagnes de 2018, l’application ou non d’une fonction de correction aux données produites par les AMS PM déclarés conformes à la méthode de référence en France pourra être discutée sur la base des résultats obtenus entre 2016 et 2018 conformément aux prescriptions de la norme prEN 16450.

Le présent rapport recense les principaux résultats obtenus en 2012, dans le cadre du programme CARA, du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Après une description du contexte de ce programme, les différentes actions du cahier des charges défini avec les AASQA et le Ministère en charge de l’environnement sont reprises une à une. Ce bilan accompagne différents rapports et notes disponibles sur le site web du LCSQA (www.lcsqa.org/rapports). En outre, une synthèse de différentes études d’épisodes nationaux de pollution aux particules réalisées dans le cadre du programme CARA depuis 2008 a pu être proposée à la revue Pollution Atmosphérique et publiée au sein de son numéro spécial « Particules » de novembre 2012. Cette synthèse est reprise en Annexe A du présent rapport. Les résultats présentés ici confirment en particulier le rôle majeur joué par les conditions météorologiques hivernales et printanières sur les dépassements de valeurs limites fixées pour les PM. Ces conditions favorisent notamment l’accumulation des émissions anthropiques (en particulier la combustion de biomasse) lors de phénomènes d’inversion thermique prononcée en début et milieu d’hiver, ainsi que la formation d’aérosols secondaires (en particulier de nitrate d’ammonium) lors d’épisodes photochimiques de large échelle en fin d’hiver et début de printemps. Par ailleurs, l’étude initiée en 2011, en collaboration avec l’Observatoire Réunionnais de l’Air, a été finalisée en 2012. Le LCSQA/INERIS avait été sollicité courant 2011 pour réaliser une estimation du rôle joué par les sels de mer sur les dépassements systématiques de valeurs limites de PM10 au niveau de la station Bons Enfants. Sur la base de ces résultats, cette station a pu être sortie du contentieux Européen pour non-respect des valeurs limites. Concernant l’influence du salage-sablage sur les niveaux de PM en site de proximité automobile, une étude réalisée en 2012 avec Air Rhône-Alpes et le LGGE a notamment permis de réaliser des tests de sensibilité de différentes modalités de calcul, en vue de l’élaboration d’un guide méthodologique d’ici fin 2013. Quelque soit la méthode de calcul envisagée, le salage a un impact relativement faible sur le nombre de dépassements du seuil journalier fixé pour les PM10 sur le site trafic étudié en milieu urbain, et un impact significatif sur le site situé aux abords d’une autoroute de montagne (présentant néanmoins peu de dépassements du seuil journalier, par comparaison au premier). Le présent rapport consacre également une large place à la mise en oeuvre d’étude de type « modèles récepteurs », en particulier sur les sites urbain de fond de Lens et Rouen - Petit Quevilly. Concernant les sources primaires régionales, on retiendra l’importance de la combustion de biomasse (environ 15% en moyenne annuelle), ainsi que des activités anthropiques liées à la combustion de fioul lourd sur ces deux sites. Enfin, les activités de veille bibliographique et technique, ainsi que d’accompagnement aux travaux de recherche sont également présentées ci-dessous.

Ce rapport synthétise les principaux travaux 2017 du programme CARA (« CARActérisation chimique des particules ») du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Fonctionnant en étroite collaboration avec les AASQA volontaires et des laboratoires universitaires, ce programme permet notamment de documenter la nature et les origines des épisodes de pollution particulaire de grande échelle spatiale à l'aide d'un dispositif de prélèvements sur filtres et de mesures automatiques unique en Europe. Les actions réalisées en 2017 ont indiqué le rôle majeur joué par les émissions locales de combustion (chauffage et transport routier) dans la survenue d’épisodes de pollution aux PM10 en décembre 2016 et janvier 2017. Les résultats simulés par CHIMERE dans la configuration de PREV’AIR pour les épisodes de décembre 2016 ont pu être comparés aux mesures in situ de composition chimique. Cette comparaison mesures/modèle indique des résultats globalement satisfaisants pour la simulation des aérosols inorganiques secondaires, avec néanmoins des tendances à la surestimation du sulfate et à la sous-estimation du nitrate sur la période étudiée. En revanche, une forte sous-estimation de matière organique provenant de la combustion de biomasse est également observée, confirmant la nécessité d’améliorer la modélisation de la fraction carbonée des particules (notamment via une meilleure paramétrisation des émissions). Par ailleurs, l’exploitation avec Atmo Grand-Est d’un jeu de données correspondant à des prélèvements sur filtres en 2015-2016 a permis d’identifier et de quantifier les sources de particules en fond urbain à Metz. Pour ce faire, les résultats issus d’un modèle statistique (Positive Matrix Factorization) ont été couplés aux informations de vent et de rétro-trajectoires de masses d’air. Alors que les émissions primaires par le trafic automobile représentent près de 20% des PM10 en moyenne annuelle, la combustion de biomasse constitue la source la plus intense en hiver (34%). Ces deux sources présentent un caractère local marqué, suggérant que des actions ciblées à l’échelle de la métropole messine pourraient y avoir un impact significatif pour l’amélioration de la qualité de l’air. Parallèlement, les espèces secondaires, comme le nitrate et le sulfate d’ammonium, montrent un caractère plus régional/transporté, et souligne le besoin d’une meilleure connaissance sur les origines de leur précurseur gazeux, comme l’ammoniac. Un travail d’optimisation méthodologique a également été réalisé en 2017 afin de tester une nouvelle approche de traitement de données pour l’estimation de la matière organique liée aux émissions par le chauffage au bois à partir des mesures AE33. Cette approche se base sur les propriétés optiques de la fraction organique des PM absorbant le rayonnement lumineux dans le proche ultraviolet (« Brown Carbon », BrC). Les résultats obtenus indiquent une très bonne homogénéité spatiale du facteur de conversion entre ces mesures d’absorption par le BrC et les concentrations de PM issue de la combustion de biomasse (et estimées à partir des mesures de levoglucosan). Il semble ainsi envisageable de proposer une valeur moyenne (0,5) pour ce facteur de conversion sur l’ensemble des sites de fond urbain du dispositif national équipés d’un AE33. Il convient maintenant de tester la robustesse de cette méthodologie alternative sur un panel le plus large possible de jeux de données et de stations de mesure en collaboration avec les AASQA le souhaitant.

Dans le cadre du programme CARA (Caractérisation chimique des particules), un suivi de la composition chimique des PM10 est effectué depuis 2008 sur la station de fond urbain Grenoble-Les Frênes. Cette étude est réalisée à partir de prélèvements sur filtres, en étroite collaboration avec ATMO Auvergne-Rhône-Alpes, l’Institut des Géosciences de l’Environnement, et le Laboratoire de Chimie Moléculaire et Environnement. L’un des principaux objectifs de ce suivi est de déterminer l’influence de la combustion de la biomasse sur les niveaux de PM, cette source étant considérée comme l’une des activités anthropiques les plus polluantes, en particulier en vallée alpine. Un objectif complémentaire est d’évaluer le lien entre l’évolution des concentrations en PM biomasse et celle des concentrations en Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP). Le présent rapport vise à analyser les évolutions temporelles des concentrations de lévoglucosan, en tant que traceur des PM issues de la combustion biomasse (PMbiomasse), des fractions carbonées (carbone élémentaire et carbone organique) ainsi que des HAP au cours des dix dernières années. Les résultats obtenus indiquent une baisse significative des concentrations de PM10, mais également du carbone élémentaire (EC) et des HAP. En revanche, les concentrations de PM issues de la combustion de biomasse n’ont pas significativement évolué. Leur contribution relative aux PM10 a donc sensiblement augmenté. En effet, la contribution moyenne hivernale de PMbiomasse est ainsi passée d’environ 20% autour de 2010 à 30-35% des PM10 aux cours des derniers hivers. Ainsi, les résultats obtenus suggèrent une diminution des émissions de PM liées à des sources autres que la combustion de biomasse (e.g., transport routier, activités industrielles). En revanche, le chauffage au bois reste l’une des principales sources de PM à Grenoble, et il apparait nécessaire de poursuivre ce type d’étude à moyen terme, afin notamment d’aider à la bonne évaluation de l’efficacité des politiques publiques mises en œuvre (dont les « fonds air bois ») en région Auvergne-Rhône-Alpes, comme sur d’autres territoires.

Conformément aux exigences de la Directive Européenne intégrée (2008/50/CE),certaines AASQA réalisent des prélèvements de benzène par pompage sur tubes à l’aide de préleveurs depuis déjà quelques années, d’autres ont commencé à s’équiper au cours de l’année 2009. Dans ce contexte, le LCSQA accompagne les AASQA lors de l’équipement et la mise en oeuvre de préleveurs actifs en les conseillant en application du guide de recommandations rédigé dans le cadre du GT benzène (mesure de débit, d’installation des tubes, précautions analytiques…), assurant le lien entre constructeurs et utilisateurs, prospectant continuellement afin d’identifier de nouveaux systèmes de prélèvement. Ainsi, au cours de l’année 2010, les travaux sur le benzène se sont entièrement tournés vers le prélèvement actif par pompage sur tube en : Testant un préleveur commercialisé par la société ECOMESURE (MCZ). Cinq semaines d’essai ont été menées en atmosphère simulée dans la chambre d’exposition de l’INERIS, dans les conditions standard (20°C, 50 % d’humidité relative, 1 m s-1 de vitesse de vent et 5 μg m-3 de benzène). Au cours de ces cinq semaines, une régulation correcte du débit de prélèvement avec des dérives inférieures aux 5 % exigés par la norme norme NF EN 14 662-1 a pu être constatée. Le préleveur a cependant présenté des différences de mesure entre les deux tubes. Malgré la reproductibilité médiocre entre les deux tubes prélevés simultanément, les résultats exploitables obtenus sont en bon accord avec les deux autres systèmes utilisés avec des valeurs de dispersion comprises entre 0.3 et 7 %. Il est possible, pour expliquer la différence entre les deux mesures, d’incriminer la présence de fuite ou le positionnement de la chambre d’insertion, une mauvaise régulation du débit au cours du temps. L’appareil est en cours de tests chez le fournisseur et les résultats de ces tests sont attendus pour conclure sur les performances du préleveur pour la surveillance du benzène en air ambiant. Organisation d’une journée d’échanges entre utilisateurs et constructeurs Cette journée a été organisée afin de faire le point sur l’utilisation des préleveurs au sein des AASQA, sur les problèmes techniques rencontrés sur le terrain et les moyens de les résoudre. Implication dans les travaux menés par les AASQA afin de mettre au point leur propre préleveur Malgré l’effort de discussion mené lors de la journée utilisateur et les travaux d’amélioration réalisés par les constructeurs pour palier les dysfonctionnements rencontrés lors de l’utilisation des préleveurs, il semblerait que la tendance soit plutôt en faveur du développement de préleveurs par les AASQA, en particulier pour des raisons économiques. Dans ce contexte, il est évident que le LCSQA se doit d’accompagner les réseaux dans cette démarche en testant par exemple les préleveurs ainsi développés.

  L’exercice d’intercomparaison 2009 visait à comparer le moyen mobile du LCSQA/INERIS avec une station fixe destinée à la mesure de divers polluants. Il a porté sur différents niveaux de concentration atteints par enrichissement de la matrice ambiante grâce au système de dopage mis au point en 2004 puis amélioré et validé en 2005. La présente étude concerne le réseau AirNormand qui a souhaité l’examen d’une station urbaine. Les intervalles de confiance interne et externe ont été déterminés pour chaque entité de mesure par l’application des normes XPX 43 331 et ISO 5725-2. Les polluants étudiés étaient l’O3, le SO2, le NO et le NO2. Les temps de résidence mesurés pour les différents analyseurs sont inférieurs aux exigences des normes européennes. Le traitement des données hors artéfacts a conduit à des intervalles de reproductibilité inférieurs aux 15 % exigés par les Directives Européennes 1999/30/CE, 2000/69/CE et 2002/3/CE. Cette station est donc conforme sur l’ensemble des points (temps de résidence, incertitude). On aura noté au cours de cet exercice, l’influence du dispositif de séchage intégré dans les analyseurs de NOx. Plusieurs écarts ou comportements anormaux d’analyseurs sont vraisemblablement à attribuer à cet élément. Il conviendra, dans le cadre du LCSQA, d’étudier plus en détail ces dispositifs. Par ailleurs, l’influence de l’encrassement des lignes d’échantillonnage a été mise en évidence sur la mesure du SO2 et, dans une moindre mesure, du NO2.

A la mi avril 2010, l’Europe a été perturbée par l’éruption du volcan islandais Eyjafjallajokull dont les émissions du nuage de cendre ont entrainé la fermeture de la grande majorité de l’espace aérien d’Europe du Nord pendant plusieurs jours. La modélisation du panache a permis de prévoir l’arrivée du panache de cendre dans le nord de la France avec un impact maximal potentiel, dans l’air ambiant, sur le Nord-est, coïncidant avec les épisodes de particules secondaires de nitrate d’ammonium communément observés au printemps. Dans ce contexte, le dispositif CARA a été activé afin de répondre à la demande du Ministère de l’Ecologie, de l’Energie, du Développement Durable et de la Mer (MEEDDM) d’évaluer le plus rapidement possible la contribution locale potentielle du nuage de cendres sur la qualité de l’air en France. L’INERIS s’est, pour ce faire, basé sur une approche combinant trois aspects : des modèles chimie-transport à partir de CHIMERE, des mesures Lidar réalisées sur le plateau de Saclay (Essonne, Institut Pierre Simon Laplace) afin de suivre le passage du nuage dans la couche limite à la verticale de ce point, et des mesures au sol en différents sites. Ce rapport intermédiaire se focalise sur la mise en œuvre de ce troisième aspect, reposant sur le dispositif CARA, dispositif de surveillance des PM en France géré par le LCSQA avec l’appui local des AASQA, ainsi que les résultats et conclusions qui ont pu en être tirés. Le fonctionnement en routine sur l’ensemble de l’année du dispositif CARA, la réactivité et l’efficacité des AASQA a permis une récupération rapide de filtres d’intérêt et par conséquent d’apporter quasiment en temps réel et efficacement les réponses attendues par les pouvoirs publics afin de mettre en place les mesures appropriées. Les analyses réalisées dans le cadre de la présente étude ont révélé un impact des émissions particulaires volcaniques sur la qualité de l’air relativement limité dans l’espace (essentiellement nord-est de la France) et dans le temps (surtout les 18 et 19 avril). Bien que non-négligeable localement, l’apport de cendres volcaniques n’a pas été à l’origine d’une augmentation exceptionnelle des niveaux de PM10 dans l’air ambiant, restés globalement en deçà de 70 µg.m-3 en moyenne journalière sur les stations de fond, alors même qu’un épisode de pollution particulaire, lié notamment aux conditions climatiques et à la formation d’aérosols secondaires, était prévu. Il est à noter que la présence de cendres volcaniques dans la couche limite semble avoir eu pour conséquence de limiter localement la formation d’aérosols secondaires par le biais d’interactions avec la phase gazeuse (résultats non présentés ici). Cette dernière hypothèse reste néanmoins à vérifier au travers d’analyses complémentaires. Au-delà de l’évaluation de l’apport du nuage de cendres sur la qualité de l’air, cet évènement a démontré la capacité du dispositif CARA à jouer son rôle d’outil de compréhension des épisodes de pollution en apportant rapidement des éléments d’information y compris lors de situations exceptionnelles.

  Classé cancérogène probable par l’IARC, omniprésent dans les environnements clos, l’acétaldéhyde est l’un des polluants majeur de l’air intérieur et va faire à ce titre l’objet de l’établissement de valeurs guides par l’Agence Nationale de SEcurité Sanitaire (ANSES) dans le courant de l’année 2013. En effet, alors que les concentrations mesurées en air extérieur sont de l’ordre de quelques microgrammes par mètres cube, les niveaux intérieurs sont largement plus élevés d’au minimum un ordre de grandeur.Ses sources en air intérieur sont multiples. Souvent identiques à celles du formaldéhyde (combustion du bois, tabagisme, matériaux de construction, peintures), les sources d’acétaldéhyde en air intérieur comptent également la maturation des fruits, la torréfaction du café et la présence humaine elle-même.Elles sont aussi secondaires et les réactions d’oxydation, radicalaires, d’ozonolyse, photooxydation, qu’elles soient surfaciques ou gazeuses avec des COVs, sont à l’origine de l’émission secondaire d’acétaldéhyde. Charles Weschler, dans sa revue sur les changements de la pollution intérieure depuis 1950, parue en 2009 dans Atmospheric Environement, identifie d’ailleurs ces réactions secondaires comme cause principale de la stabilité des niveaux de concentrations en acétaldéhyde alors qu’elles devraient diminuer avec la réduction de leur source principale en air intérieur, le tabagisme. Les méthodes disponibles pour évaluer les niveaux d’acétaldéhyde en air intérieur sont les mêmes que celles employées pour quantifier les composés carbonylés. Les plus employées se basent sur le prélèvement actif et passif sur tubes imprégnés d’agents de dérivatisation. Il est important de noter que des travaux menés par le LCSQA-INERIS sont en cours pour évaluer la capacité des tubes passifs à mesurer l’acétaldéhyde, en particulier en suivant les protocoles établis pour la surveillance du formaldéhyde dans les écoles et les crèches. Les résultats préliminaires montrent d’importants écarts entre les mesures passives et les mesures actives, de l’ordre de 60 %, les tubes passifs se caractérisant par une tendance à la sous-estimation des concentrations en acétaldéhyde. Le rapport de cette étude sera publié dans le courant de l’année 2013. Par ailleurs, il n’existe, à ce jour, aucune méthode simple et pratique pour le suivi en continu et/ou la recherche de sources. De manière générale, les concentrations moyennes en acétaldéhyde sont relativement faibles, comprises entre 13 et 16 μg m-3 (quels que soient l’environnement intérieur ou la localisation géographique sur l’Europe et les Etats-Unis), mais toujours supérieures aux concentrations extérieures. Notons néanmoins que les supermarchés se distinguent avec des concentrations moyennes environ trois fois plus élevées certainement en raison des fruits dont la maturation est connue pour générer des émissions d’acétaldéhyde. Cependant, ponctuellement, ces concentrations peuvent atteindre des valeurs élevées (jusqu’à 176 μg m-3 dans une école en France) suggérant ainsi la prévalence de sources ponctuelles et par conséquent des expositions court terme, et soulignant ainsi le besoin de développement de technique de mesure en temps réel.