Recherche pour INERIS

Un travail documentaire sur une liste socle de Substances Actives (SA) couramment surveillées par les AASQA a permis de dresser un état de l’art analytique ainsi qu’une feuille de route des besoins métrologiques et également de formuler des premières recommandations. La diversité des substances actives surveillées notamment en termes de propriétés physicochimiques permet d’ores et déjà de conclure que des méthodes spécifiques devront être développées pour disposer de données de surveillance dont la qualité sera compatible avec les objectifs de la surveillance. De plus, les études réalisées confirment le besoin d’harmonisation et de validation des méthodes disponibles à ce jour, de développement pour des substances orphelines et de mise en place d’un cadre règlementaire plus précis. Le LCSQA doit renforcer ses travaux métrologiques sur les pesticides, en forte interaction avec les laboratoires d’analyse opérant dans la surveillance afin de mettre en place les références indispensables et d’en garantir l’acceptation et le caractère opérationnel pour assurer, à terme, la bancarisation de données de qualité et exploitables.

L’évaluation de l’exposition des populations basée sur la mesure règlementaire de la concentration massique des particules (PM) est limitée car toutes les PM n’ont pas une toxicité équivalente. La mesure de la génération d’espèces réactives de l’oxygène (reactive oxygen species : ROS) par les PM (ROS-PM), déterminée par la mesure du potentiel oxydant (PO) à partir de tests acellulaires, pourrait être une métrique alternative, ou complémentaire à la mesure de la masse des PM pour mieux rendre compte de leur impact sanitaire. Cette thématique est en plein essor et l’objectif de ce rapport est de réaliser une synthèse bibliographique des connaissances sur le PO et les ROS en termes de représentativité sanitaire, de méthodes de mesures et de modélisation, de comparabilité des tests, de liens entre PO et ROS-PM avec la composition chimique, la granulométrie et les sources de PM. Une discussion est également proposée quant aux prérequis à l’utilisation de ce type de mesures de manière harmonisée et à leur intégration au sein des observatoires nationaux (dispositifs CARA et MERA) afin de conduire, en premier lieu, des études à grande échelle visant à améliorer les connaissances sur le PO. Les résultats de la littérature montrent des liens positifs entre les effets sur la santé (effets respiratoires et cardiovasculaires) et le PO, même si le nombre d’études épidémiologiques reste encore limité. La mesure de PO est probablement plus pertinente que la détermination des ROS-PM afin de rendre compte de l’impact sanitaire des PM. Les métaux (cuivre, manganèse et fer), les composés organiques (hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP), oxy-HAP (quinones)) et composés organiques oxydés), sont les espèces qui participent le plus au PO et à la génération de ROS-PM. Les sources majeures contributrices sont la combustion de biomasse, les émissions véhiculaires, notamment hors échappement, et les aérosols organiques secondaires (AOS), notamment d’origine anthropique. L’impact de la granulométrie des PM sur le PO et les ROS-PM demande encore à être étudié plus en profondeur. De façon générale, il existe une nécessité à optimiser et normaliser les méthodes de détermination du PO et des ROS-PM afin de pouvoir comparer les résultats obtenus et d’approfondir les connaissances. Compte tenu de la différence de sensibilité chimique des tests de mesure du PO, une mise en œuvre de façon systématique de différents tests de détermination du PO sur des échantillons identiques est plus appropriée. Etant donné leur plus grande pertinence dans les études sanitaires et sensibilités chimiques complémentaires, les tests PODTT (dithiothreitol) et POGSH (glutathione) semblent les plus adaptés et seraient probablement à compléter avec le test POAA (ascorbic acid). Dans tous les cas, l’utilisation d’un fluide pulmonaire simulé (surrogate lung fluid, SLF) semble indiquée pour l’extraction des échantillons. En amont d’un déploiement à plus grande échelle, il semble essentiel d’apporter des premiers éléments d’assurance et contrôle qualité pour ce type de mesures qui peuvent ensuite contribuer à un processus de normalisation. Cette démarche inclurait l’organisation d’une comparaison inter-laboratoires (CIL) comprenant l’analyse de différents matériaux d’essai. Par la suite, un déploiement sur quelques sites d’intérêt choisis au sein des observatoires nationaux avec un coût de l’ordre de 5 k€/an/site (hors coût d’exploitation et d’interprétation des données). Ce déploiement à grande échelle permettrait de fournir des données essentielles pour des études épidémiologiques/toxicologiques visant à rendre compte plus explicitement des liens pouvant exister entre PO et effets sanitaires et biologiques des PM. Les résultats obtenus seront à mettre en lien avec ceux acquis à travers différentes initiatives de recherche lancées par ailleurs. L’ensemble des données permettrait d’alimenter la réflexion à plus long terme de la pertinence d’une potentielle mise en œuvre d’une surveillance de la qualité de l’air par la mesure du PO en complémentarité avec la mesure de la masse des particules. Cette approche en deux temps permettrait d’une part de répondre aux besoins d’harmonisation des méthodes de mesures du PO et de recherche sur son caractère prédictif des PM en termes d’effet sur la santé exprimés par l’ANSES, 2019. D’autre part, compte tenu de l’intérêt que pourrait représenter son utilisation pour l’étude des effets des PM sur la santé mais aussi en termes de surveillance de la qualité de l’air, cette approche permettrait de disposer en amont de futurs discussions normatives ou réglementaires de données valides si la mesure du PO devait être discutée au niveau de groupes de travail européens et en particulier du CEN.

Le LCSQA-INERIS a rédigé ce guide afin de fournir une aide aux utilisateurs des TEOM-FDMS dans les AASQA. Il a principalement été rédigé à partir des retours d'expérience de chacune des AASQA lors de réunions techniques. Il est rappelé l’importance de suivre les préconisations de la dernière version en vigueur du guide d’utilisation des TEOM-FDMS « Guide méthodologique pour la surveillance des PM10 et PM2,5 par TEOM-FDMS dans l’air ambiant » disponible sur le site du LCSQA, www.lcsqa.org. (rubrique Guides méthodologiques). L’utilisation conjointe des deux guides doit permettre l’identification et résolution des problèmes rencontrés lors de l’utilisation des TEOM-FDMS.

La note synthétise les travaux récents du LCSQA en matière de modélisation géostatistique. Elle aborde des points de méthodologie et fournit des scores de performance des méthodes développées. Un modèle de cokrigeage pour la cartographie des PM10 et des PM2.5 a été ainsi mis au point. Il permet à la fois d’améliorer la précision des cartographies de PM2.5 et la cohérence entre les estimations de PM2.5 et de PM10. Un lissage a été également introduit dans le krigeage afin d’améliorer la continuité des cartes dans les zones peu contraintes par les stations de mesure. Ces travaux sont destinés à être implantés de manière opérationnelle dans le système PREV’AIR pour améliorer la qualité de la production quotidienne de cartographies de la qualité de l’air pour le jour d’avant. Ils participent donc à la démarche d’assurance qualité du système national de prévision et de cartographie de la qualité de l’air, pour une plus grande précision et une plus grande fiabilité des informations diffusées auprès du Ministère, des AASQA et du grand public. Ces travaux ont été conduits à l’initiative du LCSQA. Certains d’entre eux ont fait l’objet d’échanges techniques avec le Centre de Géosciences de l’Ecole des Mines de Paris, dans le cadre d’une convention de collaboration scientifique avec l’INERIS.

Cette note présente les sites retenus pour le suivi d’équivalence des systèmes de mesure automatisés (AMS) de particules (PM). Elle fait suite à l'appel à candidature du LCSQA en prévision de la publication de la norme EN 16450 au second semestre 2016, définissant la méthodologie à appliquer pour pouvoir utiliser des AMS équivalents en lieu et place de la méthode gravimétrique (de référence). L’appel à candidature a été annoncé au Comité de Pilotage de la Surveillance (CPS) du 15 janvier 2015 et formalisé par une note (ref LCSQA-INERIS-DRC-14-144334-12513A de décembre 2014) aux AASQA.

Depuis 2019, les travaux du comité européen de normalisation (CEN) ont abouti à la publication d’un document normatif pour la mesure du nombre total de particules (CEN/TS 16976). Ce document préconise l’utilisation d’un Compteur à Noyau de Condensation (CNC) permettant de mesurer les particules à partir de 7 nm de diamètre. Depuis quelques années, plusieurs Associations agréées de surveillance de la qualité de l’air (AASQA) se sont équipées d’UFP 3031 afin de répondre à des demandes locales de mesures de la granulométrie des particules. Ainsi, il est apparu intéressant de confronter la mesure du nombre total issu de cet instrument à la mesure d’un CNC considéré comme mesure de référence, afin d’établir si la donnée du nombre total des UFP 3031 est exploitable. Dans ce but, trois AASQA, Atmo Auvergne - Rhône-Alpes, Atmo Grand-Est et Atmo Nouvelle-Aquitaine, ont partagé des données de comparaison d’un CNC et d’un UFP3031, générées dans leur station urbaine de fond de Lyon centre, Strasbourg Clémenceau et Talence. Les résultats de comparaison de l’UFP3031 par rapport au CNC ont mis en avant une sous-estimation, attribuée principalement à la différence des gammes de mesure des deux instruments. De plus, les coefficients de corrélations présentent une forte variabilité d’un jeu de données à l’autre. Ainsi, il est recommandé de renforcer prioritairement l’utilisation de CNC, selon les modalités actuelles de mise en œuvre définies par la TS 16976 pour la mesure de la concentration en nombre des particules fines (PNC).   Evaluation of the UFP3031 total number concentration measurement effectiveness Since 2019, the work of the European Committee for Standardization (CEN) has resulted in the drafting of a normative document for the measurement of the particles total number concentration (CEN / TS 16976). This document recommends the use of a Condensation Particle Counter (CPC) to measure the number concentration of particles with diameter bigger than 7 nm. In recent years, several AASQA have been equipped with UFP 3031 in order to meet local demands for particle size measurements. Thus, it appeared interesting to compare the measurement of the total number resulting from this instrument with the measurement of a CPC considered as a reference instrument, in order to establish whether the data of the total number of UFP3031 can be used. To this end, three AASQA, Atmo Auvergne - Rhône-Alpes, ATMO Grand Est and Atmo Nouvelle-Aquitaine, shared comparison data from a CPC and a UFP3031, generated in their background urban station in Lyon center, Strasbourg Clémenceau and Talence. The comparison results of the UFP3031 against the CNC showed an underestimation, certainly due to the difference in the measurement ranges between the two instruments. In addition, the correlation coefficients show variability depending on the data sets used. Thus, it is recommended to strengthen the use of CNC as a priority, according to the current implementation methods defined by TS 16976 for the measurement of the number concentration of fine particles (PNC).  

Différentes AASQA sont aujourd’hui équipées de granulomètres UFP 3031, avec lesquels elles réalisent des études sur les particules ultrafines en air ambiant. Ces AASQA et le LCSQA/INERIS sont désormais fédérés au sein d’un groupe de travail spécifique, le GT « PUF », rattaché à la CS PM du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Un exercice d’intercomparaison a été réalisé en juillet 2014, rassemblant l’ensemble des UFP 3031 français. L’objectif a été d’une part d’évaluer les performances de cette technologie dans sa dernière configuration en date, et d’autre part de disposer d’un retour d’expérience sur les pratiques de mise en oeuvre par les différents acteurs français. Cet exercice a permis d’identifier différents points techniques sur lesquels progresser, désormais intégrés dans le programme de travail du GT, et pris en compte dans les discussions avec le constructeur. Les données produites ont permis d’effectuer une évaluation quantitative des performances de l’UFP 3031. Le canal de mesure dédié à la gamme 200 – 800 nm présente des performances limitées : il est par conséquent recommandé de limiter son utilisation à un usage « informatif ». Le reste de la gamme de mesure (5 canaux allant de 20 à 200 nm) présente des performances jugées satisfaisantes.

En 1996, sous l’impulsion du Ministère chargé de l'Environnement, un dispositif appelé « chaîne nationale d’étalonnage » a été conçu et mis en place afin de garantir, sur le long terme, la cohérence des mesures réalisées dans le cadre de la surveillance de la qualité de l’air pour les principaux polluants atmosphériques gazeux réglementés. Ce dispositif a pour objectif d’assurer la traçabilité des mesures de la pollution atmosphérique en raccordant les mesures effectuées dans les stations de surveillance à des étalons de référence spécifiques par le biais d’une chaîne ininterrompue de comparaisons appelée « chaîne d’étalonnage ».   Compte tenu du nombre élevé d’Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA), il était peu raisonnable d’envisager un raccordement direct de l'ensemble des analyseurs de gaz des stations de mesure aux étalons de référence nationaux, malgré les avantages métrologiques évidents de cette procédure. Pour pallier cette difficulté, il a été décidé de mettre en place des procédures de raccordement intermédiaires gérées par un nombre restreint de laboratoires d’étalonnage régionaux ou pluri-régionaux (appelés également niveaux 2) choisis parmi les acteurs du dispositif de surveillance de la qualité de l'air (AASQA et LCSQA-EMD). Par conséquent, ces chaînes nationales d’étalonnage sont constituées de 3 niveaux : le LCSQA-LNE en tant que Niveau 1, des laboratoires d’étalonnage inter-régionaux (au nombre de 8) en tant que Niveau 2 et les stations de mesures en tant que Niveau 3.   Dans le cadre de ces chaînes nationales d’étalonnage, le LCSQA-LNE raccorde tous les 3 mois les étalons de dioxyde de soufre (SO2), d’oxydes d'azote (NO/NOx), d'ozone (O3), de monoxyde de carbone (CO) et de dioxyde d’azote (NO2) de chaque laboratoire d’étalonnage. De plus, depuis plusieurs années, le LCSQA-LNE raccorde directement les étalons debenzène, toluène et o-xylène (BTX) de l’ensemble des AASQA, car au vu dunombre relativement faible de bouteilles de BTX utilisées par les AASQA, il a été décidé en concertation avec le MEDDTL qu’il n’était pas nécessaire de créer une chaîne d’étalonnage à 3 niveaux. Depuis août 2011, le LNE certifie également les concentrations d’éthylbenzène, de m-xylène et de p-xylène en plus du benzène, du toluène et de l’o-xylène pour les mélanges gazeux de BTEX des AASQA. Le tableau ci-après résume les étalonnages effectués depuis 2006 par le LCSQA-LNE pour les différents acteurs du dispositif de surveillance de la qualité de l’air (AASQA, LCSQA- INERIS et LCSQA-EMD), tous polluants confondus (NO/NOx, NO2, SO2, O3, CO, BTEX et Air zéro).       Nombre   2006 2007 2008 2009 2010 2011 Raccordements Niveau 1/ Niveaux 2 146 180 180 180 180 180 Raccordements BTEX 38 42 37 40 38 33 Raccordements LCSQA-INERIS 12 21 18 20 36 39 Raccordements ORA 0 8 6 6 5 7 Raccordements Madininair 16 24 13 25 19 13 Vérification « Air zéro » (Airparif, Oramip, APL, ORA) 4 4 4 7 6 12   Somme totale des raccordements 216 279 258 278 284 284   Ce rapport fait également la synthèse des problèmes techniques rencontrés en 2011 par le LCSQA-LNE lors des raccordements, à savoir : - Les problèmes rencontrés sur les matériels du LCSQA-LNE, -  Les problèmes rencontrés au niveau des raccordements, -  Les problèmes rencontrés au niveau du transport des matériels. Concernant la mesure des particules, le bilan sur les mises à disposition de moyens de contrôle d’étalonnage d’appareils effectués par le LCSQA-EMD dans le cas des particules est donné dans le présent rapport. Il convient de rappeler que la chaîne d’étalonnage nationale ne concernant que les polluants atmosphériques gazeux (SO2, NO, NO2, CO, O3 et BTX), une mise à disposition de moyens de contrôle de l'étalonnage des analyseurs PM10 et PM2.5 sur site est assurée dans l’attente de l’intégration de ces polluants dans la chaîne. Ces dispositifs de transfert consistent en des cales étalon pour les analyseurs automatiques de particules (microbalances à variation de fréquence et jauges radiométriques) permettant aux AASQA de vérifier l’étalonnage et la linéarité de leurs appareils directement en station de mesure, en y associant le débit de prélèvement. Pour l’année 2011, 14 mises à disposition ont été effectuées. Le respect de la consigne pour le débit de prélèvement est globalement constaté pour 29 appareils vérifiés dont 10 FDMS (soit environ 6% du parc d’analyseurs automatiques actuellement en station de mesure) et les essais montrent un comportement correct de l’ensemble des appareils contrôlés. Concernant le contrôle de la constante d’étalonnage de la microbalance, la moyenne de la valeur absolue de l’écart observée en AASQA varie entre 0,64 et 1,54% (soit pour l’ensemble des AASQA contrôlées une moyenne ± écart-type de 0,97 ± 0,34%). L’étendue de l’écart réel constaté sur le terrain est restreinte car comprise entre -4,1 et +2,7 % pour 62 appareils contrôlés dont 20 FDMS (soit environ 12% du parc de microbalances TEOM actuellement en station de mesure). Le contrôle de la linéarité montre l’excellent comportement des appareils sur ce paramètre sachant que 26 appareils (dont 6 FDMS) ont été contrôlés soit environ 5% du parc de microbalances TEOM actuellement en station de mesure. Concernant les jauges radiométriques MP101M de marque Environnement SA, un contrôle de cale étalon d’AASQA (vérification par le LCSQA-EMD des valeurs de cales étalon fournies par le constructeur) ainsi qu’une mise à disposition de cales étalon permettant le contrôle sur site de l’étalonnage de jauges ainsi que leur linéarité ont été assurés. Comme pour la microbalance, le contrôle du moyen d’étalonnage et la linéarité montre l’excellent comportement des jauges sur ces paramètres sachant qu’a minima 4 appareils ont été contrôlés soit environ 8% du parc de jauges actuellement en station de mesure. Le comportement de cette « chaîne de contrôle pour la mesure des particules » assurée par le LCSQA-EMD peut être qualifié de satisfaisant. Les résultats obtenus pour les microbalances TEOM (concernant les paramètres débit de prélèvement, étalonnage et linéarité) et pour les radiomètres bêta MP101M (concernant le contrôle de moyens d’étalonnage) sont des éléments probants de l’Assurance Qualité / Contrôle Qualité (QA/QC) appliquée aux analyseurs automatiques de particules en suspension et sont des sources d’information nécessaires dans le cadre du calcul de l’incertitude de mesure sur ce type d’appareil. Le maintien et l’extension du programme QA/QC pour les analyseurs automatiques de particules rentrent dans les missions pérennes du LCSQA. L’extension à des modèles de jauges radiométriques autres que la MP101M d’Environnement SA est à envisager, sous réserve de leur homologation par le Dispositif National de Surveillance de la Qualité de l’Air. Par ailleurs, en 2010, le LNE a rédigé un document de synthèse dont l’objectif était de réaliser un bilan du dispositif d'assurance qualité actuellement mis en œuvre sur le territoire français (fonctionnement des chaînes d'étalonnage, bilan des exercices d'intercomparaison…) pour garantir la qualité des mesures effectuées par les AASQA dans l’air ambiant. En 2011, le LNE a rédigé un projet de plaquette de 4 pages résumant le document de synthèse. Le but de cette plaquette est de rendre plus visibles les actions entreprises par la France pour garantir la qualité des mesures effectuées par les AASQA dans l'air ambiant et pourra être distribué lors de réunions, de congrès, de séminaires…

Ce rapport synthétise l’ensemble des actions menées dans le cadre de la plateforme Prev’Air (www.PrevAir.org) pour répondre aux besoins des AASQA (associations agréées de surveillance de la qualité de l’air). Cela concerne les développements visant aussi bien à étendre les capacités du système de prévision qu’à rendre ses performances plus élevées. La première partie du rapport fournit une estimation du comportement général des outils via des indicateurs statistiques classiques permettant de comparer les résultats de modélisation aux observations validées de la base de données nationale alimentée par les AASQA. Une attention particulière est portée à l’évaluation des performances de Prev’Air concernant la détection des épisodes de pollution. Cet exercice a pour objectif de répondre à un souci de transparence sur les aptitudes des modèles à prévoir et à estimer la qualité de l'air. Ce rapport traite de l’ozone pour les étés 2017 et 2018 et des particules pour les années 2017 (à partir d’avril) et 2018 en France métropolitaine. A noter que cette évaluation porte sur des calculs nouvelle génération mis en place sur Prev’Air depuis avril 2017 incluant la haute résolution. En effet, lors de la migration du système sur une nouvelle plateforme de calcul haute performance (à Météo France), de nombreuses modifications ont été opérées sur le système, dont un changement de version de CHIMERE et la mise à jour des post-traitements (incluant les procédures d’adaptation statistique). L’évaluation des épisodes est effectuée dans un premier temps sur les prévisions brutes de Prev’Air et montre une discontinuité avec les années passées pouvant s’expliquer par les changements de version des outils. Ensuite, elle est réalisée sur les calculs de l’adaptation statistique, processus correctif reposant sur les prévisions brutes et mis en place pour accroitre la performance des prévisions. Les gains résident dans la capacité du modèle statistique à corriger le biais sur les concentrations lors des épisodes. Ce rapport intègre pour la première fois des évaluations pour les régions et départements d’outre-mer car un système de prévision de la qualité de l’air dédié à ces zones (appelé Prev’Air DROM) est entré en production au premier trimestre 2018 avec une configuration très proche de celle de la prévision de Prev’Air en métropole. Le système Prev’Air DROM comporte un grand domaine sur l’Atlantique Ouest et trois petits domaines pour inclure la Guyane, Martinique et Guadeloupe. L’évaluation porte essentiellement sur les PM10 car les DROMs sont fréquemment exposés à l’arrivée de poussières désertiques de grosse taille transportées à travers l’océan Atlantique à partir du Sahara.