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Programme CARA Ce rapport synthétise les résultats obtenus à partir des appareils de mesure automatiques des particules et ceux obtenus par l'analyse chimique des filtres prélevés durant l'épisode de décembre 2016.   Ce document agrège les observations réalisées dans le cadre du programme CARA pour l’étude des épisodes de pollution ayant touché la métropole au cours des trois premières semaines de décembre 2016. Il reprend pour partie les données obtenues à l’aide d’analyseurs automatiques de la composition chimique des PM et présentées au travers de 3 notes techniques diffusées au fil de l’eau, ainsi que les résultats issus de l’analyse chimique de filtres prélevés entre le 29/11 et le 18/12/2016. Comme observé précédemment, en particulier en décembre 2013, ces épisodes de début d’hiver se sont développés lors de situations météorologiques stables (régime anticyclonique) propices à l’accumulation des polluants. Les faibles températures conduisent à une importante utilisation du chauffage résidentiel. Cette conjonction induit une forte teneur en matière carbonée dans les particules. Malgré le caractère global des conditions météorologiques, des spécificités locales expliquent de fortes variations observées d’une station de mesure à l’autre, et d’une région à une autre. Les résultats issus des analyses chimiques sur filtres confirment ceux issus des mesures automatiques, convergeant vers une influence majeure des émissions de combustion de biomasse (chauffage domestique) sur les niveaux de particules mesurés. Les émissions primaires liées au transport routier contribuent en second lieu aux fortes concentrations de particules carbonées mesurées sur chacun des sites de fond urbain étudiés. Enfin, et dans une moindre mesure, une contribution de nitrate d’ammonium, formé via des mécanismes photochimiques, est également observée sur le nord et l’est de la France. Les mesures d’isotopes stables de l’azote réalisées sur filtres suggèrent que l’ammonium présent au sein de ces particules est majoritairement issu de processus de combustion (dont le transport routier), lors des épisodes étudiés ici.

L’évaluation de l’exposition des populations basée sur la mesure règlementaire de la concentration massique des particules (PM) est limitée car toutes les PM n’ont pas une toxicité équivalente. La mesure de la génération d’espèces réactives de l’oxygène (reactive oxygen species : ROS) par les PM (ROS-PM), déterminée par la mesure du potentiel oxydant (PO) à partir de tests acellulaires, pourrait être une métrique alternative, ou complémentaire à la mesure de la masse des PM pour mieux rendre compte de leur impact sanitaire. Cette thématique est en plein essor et l’objectif de ce rapport est de réaliser une synthèse bibliographique des connaissances sur le PO et les ROS en termes de représentativité sanitaire, de méthodes de mesures et de modélisation, de comparabilité des tests, de liens entre PO et ROS-PM avec la composition chimique, la granulométrie et les sources de PM. Une discussion est également proposée quant aux prérequis à l’utilisation de ce type de mesures de manière harmonisée et à leur intégration au sein des observatoires nationaux (dispositifs CARA et MERA) afin de conduire, en premier lieu, des études à grande échelle visant à améliorer les connaissances sur le PO. Les résultats de la littérature montrent des liens positifs entre les effets sur la santé (effets respiratoires et cardiovasculaires) et le PO, même si le nombre d’études épidémiologiques reste encore limité. La mesure de PO est probablement plus pertinente que la détermination des ROS-PM afin de rendre compte de l’impact sanitaire des PM. Les métaux (cuivre, manganèse et fer), les composés organiques (hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP), oxy-HAP (quinones)) et composés organiques oxydés), sont les espèces qui participent le plus au PO et à la génération de ROS-PM. Les sources majeures contributrices sont la combustion de biomasse, les émissions véhiculaires, notamment hors échappement, et les aérosols organiques secondaires (AOS), notamment d’origine anthropique. L’impact de la granulométrie des PM sur le PO et les ROS-PM demande encore à être étudié plus en profondeur. De façon générale, il existe une nécessité à optimiser et normaliser les méthodes de détermination du PO et des ROS-PM afin de pouvoir comparer les résultats obtenus et d’approfondir les connaissances. Compte tenu de la différence de sensibilité chimique des tests de mesure du PO, une mise en œuvre de façon systématique de différents tests de détermination du PO sur des échantillons identiques est plus appropriée. Etant donné leur plus grande pertinence dans les études sanitaires et sensibilités chimiques complémentaires, les tests PODTT (dithiothreitol) et POGSH (glutathione) semblent les plus adaptés et seraient probablement à compléter avec le test POAA (ascorbic acid). Dans tous les cas, l’utilisation d’un fluide pulmonaire simulé (surrogate lung fluid, SLF) semble indiquée pour l’extraction des échantillons. En amont d’un déploiement à plus grande échelle, il semble essentiel d’apporter des premiers éléments d’assurance et contrôle qualité pour ce type de mesures qui peuvent ensuite contribuer à un processus de normalisation. Cette démarche inclurait l’organisation d’une comparaison inter-laboratoires (CIL) comprenant l’analyse de différents matériaux d’essai. Par la suite, un déploiement sur quelques sites d’intérêt choisis au sein des observatoires nationaux avec un coût de l’ordre de 5 k€/an/site (hors coût d’exploitation et d’interprétation des données). Ce déploiement à grande échelle permettrait de fournir des données essentielles pour des études épidémiologiques/toxicologiques visant à rendre compte plus explicitement des liens pouvant exister entre PO et effets sanitaires et biologiques des PM. Les résultats obtenus seront à mettre en lien avec ceux acquis à travers différentes initiatives de recherche lancées par ailleurs. L’ensemble des données permettrait d’alimenter la réflexion à plus long terme de la pertinence d’une potentielle mise en œuvre d’une surveillance de la qualité de l’air par la mesure du PO en complémentarité avec la mesure de la masse des particules. Cette approche en deux temps permettrait d’une part de répondre aux besoins d’harmonisation des méthodes de mesures du PO et de recherche sur son caractère prédictif des PM en termes d’effet sur la santé exprimés par l’ANSES, 2019. D’autre part, compte tenu de l’intérêt que pourrait représenter son utilisation pour l’étude des effets des PM sur la santé mais aussi en termes de surveillance de la qualité de l’air, cette approche permettrait de disposer en amont de futurs discussions normatives ou réglementaires de données valides si la mesure du PO devait être discutée au niveau de groupes de travail européens et en particulier du CEN.

  Référentiel technique national Ce document fait partie du référentiel technique national, conformément à l'arrêté du 16 avril 2021 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air ambiant. Il a été approuvé en CPS (comité de pilotage de la surveillance) du 15 décembre 2020. Mise en application : 15 décembre 2020     Ce document constitue la mise à jour du guide méthodologique LCSQA paru en 2018, relatif à l’utilisation de l’aéthalomètre multi-longueurs d’onde AE33 fabriqué par « Magee Scientific » en air ambiant. Cet instrument permet la mesure des concentrations de carbone suie (ou Black Carbon, BC), émis par les sources de combustion. Ce guide méthodologique ne constitue pas un mode opératoire ou un manuel d’utilisation. Le lecteur est invité à se reporter au manuel fourni par le distributeur pour les informations relatives au fonctionnement de l’instrument lui-même. Ce document s’attache à recenser les bonnes pratiques, les fréquences de maintenance, les différentes étapes inhérentes à la validation des données ainsi que les méthodes d’exploitation des données à travers notamment l’utilisation d’un modèle d’estimation des sources reliées aux combustions de biomasse ou de carburant fossile. Il a été rédigé sur la base des documents des constructeurs, des échanges avec le distributeur, de l’état de l’art scientifique. Il s’appuie aussi sur les retours d’expérience des utilisateurs des AASQA, émis notamment lors des réunions LCSQA du « Groupe Utilisateur AE33 » et du « Groupe de travail du programme CARA ». Enfin, il intègre les retours des séminaires techniques à destination des associations agrées pour la surveillance de la qualité de l’air (AASQA), organisées conjointement avec le constructeur, le distributeur français et le LCSQA. Ce guide pour l’utilisation des AE33 pourra être remis à jour en fonction des retours d’expériences des utilisateurs, des préconisations du constructeur ou des avancées de l’état de l’art scientifique.

La valeur limite annuelle relative à la concentration journalière en PM10 est dépassée quasiment chaque année sur une ou plusieurs station(s) de l’Association Agréée de Surveillance de la Qualité de l’Air en Martinique (Madininair). En 2010, des travaux du programme CARA avaient permis d’illustrer l’importance du rôle probablement joué par les poussières sahariennes dans la survenue de ces dépassements et conclu à la nécessité de mettre en œuvre une méthodologie d’estimation systématique de leur contribution aux PM10 à l’échelle régionale, sur la base des recommandations européennes en la matière. Madininair s’est alors attaché à implanter une station de fond régional répondant aux besoins de cette méthodologie, aboutissant à l’instrumentation en 2016 du site de « Brume - pointe couchée » (FR-39019) puis à la préparation d’une campagne de validation de sa représentativité spatiale pour la mesure des poussières sahariennes. Cette campagne a pu être réalisée en 2018, incluant la collecte de filtres journaliers PM10 sur 5 stations du dispositif régional. Elle avait également pour objectif de documenter la contribution de sources anthropiques au niveau des PM mesurées. Ce rapport rend compte des résultats obtenus par le LCSQA lors de l’exploitation des jeux de données de spéciation chimique issus de cette campagne de prélèvement réalisée par l’AASQA. Il fait suite à la rédaction d’une note technique à l’automne 2019, utilisée en appui au rapportage européen pour la justification des dépassements de la valeur limite annuelle sur les stations de Renéville (proximité automobile ; FR-39011) et au Lamentin (fond urbain ; FR-39009) en 2018. Les résultats présentés ici confirment le rôle prépondérant joué par les particules naturelles (poussières sahariennes, mais également sels de mer) dans la survenue des dépassements de seuil journalier pour les PM10 en Martinique. Ils illustrent également l’homogénéité spatiale des fortes concentrations de poussières sahariennes, et permettent ainsi de proposer une méthodologie simple d’estimation de ces concentrations à partir des mesures automatiques réalisées sur le site de fond régional de Brume et/ou sur le site de fond péri-urbain de Sainte Luce (FR-39014). Cette méthodologie inclut la confirmation du transport à longue distance de particules désertiques à l’aide d’observation satellites et/ou de travaux de modélisation. Par ailleurs, des mesures automatiques de carbone suie ainsi que l’utilisation de la Positive Matrix Factorization pour l’analyse statistique des données de spéciation chimique, ont permis de mettre en évidence le rôle joué par le trafic automobile au sein des particules anthropiques influençant les niveaux de PM10 à Renéville et au Lamentin. Outre les particules carbonées émises à l’échappement, les émissions primaires liées à l’abrasion des freins (et/ou des pneus) semblent conséquentes, en particulier à Renéville. Enfin, une meilleure compréhension de l’influence des émissions industrielles sur les concentrations de PM nécessiterait la réalisation d’une campagne de prélèvement et/ou de mesure spécifique.

La surveillance du plomb (Pb), de l’arsenic (As), du cadmium (Cd) et du nickel (Ni) dans les PM10 est effectuée par l’ensemble des AASQA de façon continue ou ponctuelle depuis 2007, en accord avec les directives européennes (2008/50/CE et 2004/107/CE modifiées par la directive 2015/1480/CE). Les objectifs de l’IMT Lille Douai, au sein du LCSQA, sont d'assurer un rôle de conseil et de transfert de connaissances auprès des AASQA, de procéder à des travaux permettant de garantir la qualité des résultats, de participer activement aux travaux de normalisation français (AFNOR X43D) et européens (WG14, WG20, WG44). Il s’agit également de réaliser une veille technologique sur les nouvelles méthodes de prélèvement et d’analyse susceptibles d’optimiser les coûts tout en respectant les objectifs de qualité et de participer à la valorisation des activités de surveillance et des études menées en collaborations avec les AASQA. En 2018, les travaux réalisés ont porté sur la fourniture de filtres vierges en fibre de quartz. Des filtres ont été achetés par lots et leurs caractéristiques chimiques ont été contrôlées, avant d’être redistribués aux AASQA sur simple demande de leur part. En 2018, 1825 filtres vierges en fibre de quartz (Pall et Whatman) ont été distribués auprès de 9 AASQA différentes après avoir été contrôlés et caractérisés chimiquement vis à vis de leurs teneurs en métaux et métalloïdes. Le LCSQA IMT Lille Douai a également participé aux GT « Caractérisation chimique et sources des PM » organisé en 2018. Il a enfin réalisé les analyses des métaux, métalloïdes et éléments majeurs dans des échantillons de PM10 collectés dans le cadre du programme CARA à Nogent sur Oise, en Guadeloupe et en Martinique pendant l’année 2017. Le traitement statistique (ACP, PMF) de ces données a permis l’identification des principales sources de particules affectant la zone (site récepteur) et leurs contributions relatives à la masse des PM10 (voir note CARA).

La pollution particulaire constitue aujourd’hui un véritable enjeu à la fois politique sanitaire et règlementaire. De ce fait, un besoin fort est exprimé par les pouvoirs publics de se doter d’outils de compréhension des phénomènes et d’aide à la décision afin d’appliquer la Directive 2008/50/CE et mettre en œuvre des plans de réduction des sources de matière particulaire (PM) en France. C’est pourquoi le dispositif CARA a été crée au sein du LCSQA et que des campagnes de mesures sont menées sur le territoire pour suivre des traceurs spécifiques de certaines pollutions, caractériser la pollution particulaire dans des zones spécifiques telles les zones rurales, mettre au point des méthodes d’analyse et de traitement des données pour attribuer les sources et comprendre les phénomènes. Faisant tout d’abord l’état des lieux des différentes approches existantes pour l’attribution des sources de particules ainsi que des différentes études de source de PM menées en France au niveau national, régional et dans le domaine de la recherche, ce travail a révélé la multiplicité et la diversité de ces études. Afin d’inscrire CARA dans les travaux de recherche et de réflexion sur les études de sources menées en France, les méthodes d’attribution des sources utilisées dans le cadre du programme de recherche FORMES ont été appliquées aux données issues du dispositif CARA pour des épisodes de pollution particulaire intenses survenus au cours de l’année 2009 et sont présentés dans ce rapport. Enfin, ce travail a mis en valeur la pertinence d’approfondir ce type d’étude bibliographique synthétisant l’ensemble des résultats et conclusions des différents programmes menés sur le territoire mais également à l’étranger. Une première journée d’échanges a été organisée par l’ADEME en avril 2009 afin de faire le point sur un certain nombre d’études de source en France. Il a également révélé l’importance de mettre en place une réflexion nationale capable d’orienter et d’harmoniser les différentes études en cours et futures afin d'exploiter au mieux les données en résultant et d'avoir ainsi une vision globale et critique sur l'ensemble des travaux menés en France sur les PM.

Dans le cadre du programme CARA (Caractérisation chimique des particules), un suivi de la composition chimique des PM10 est effectué depuis 2008 sur la station de fond urbain Grenoble-Les Frênes. Cette étude est réalisée à partir de prélèvements sur filtres, en étroite collaboration avec ATMO Auvergne-Rhône-Alpes, l’Institut des Géosciences de l’Environnement, et le Laboratoire de Chimie Moléculaire et Environnement. L’un des principaux objectifs de ce suivi est de déterminer l’influence de la combustion de la biomasse sur les niveaux de PM, cette source étant considérée comme l’une des activités anthropiques les plus polluantes, en particulier en vallée alpine. Un objectif complémentaire est d’évaluer le lien entre l’évolution des concentrations en PM biomasse et celle des concentrations en Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP). Le présent rapport vise à analyser les évolutions temporelles des concentrations de lévoglucosan, en tant que traceur des PM issues de la combustion biomasse (PMbiomasse), des fractions carbonées (carbone élémentaire et carbone organique) ainsi que des HAP au cours des dix dernières années. Les résultats obtenus indiquent une baisse significative des concentrations de PM10, mais également du carbone élémentaire (EC) et des HAP. En revanche, les concentrations de PM issues de la combustion de biomasse n’ont pas significativement évolué. Leur contribution relative aux PM10 a donc sensiblement augmenté. En effet, la contribution moyenne hivernale de PMbiomasse est ainsi passée d’environ 20% autour de 2010 à 30-35% des PM10 aux cours des derniers hivers. Ainsi, les résultats obtenus suggèrent une diminution des émissions de PM liées à des sources autres que la combustion de biomasse (e.g., transport routier, activités industrielles). En revanche, le chauffage au bois reste l’une des principales sources de PM à Grenoble, et il apparait nécessaire de poursuivre ce type d’étude à moyen terme, afin notamment d’aider à la bonne évaluation de l’efficacité des politiques publiques mises en œuvre (dont les « fonds air bois ») en région Auvergne-Rhône-Alpes, comme sur d’autres territoires.

Depuis 2007, une surveillance est effectuée par l’ensemble des AASQA de façon continue ou ponctuelle, pour le Pb, As, Cd et Ni dans les PM10 en accord avec les directives européennes (2008/50/CE et 2004/107/CE modifié par la 2015/1480/CE). Les objectifs de Mines Douai, au sein du LCSQA, sont : d'assurer un rôle de conseil et de transfert de connaissances auprès des AASQA, de procéder à des travaux permettant de garantir la qualité des résultats, de participer activement aux travaux de normalisation français (AFNOR X43D) et européens (WG14, WG20, WG44), de réaliser une veille technologique sur les nouvelles méthodes de prélèvement et d’analyse susceptibles d’optimiser les coûts tout en respectant les objectifs de qualité, de participer à la valorisation des activités de surveillance et des études menées en collaborations avec les AASQA.   Au cours de l'année 2016, les travaux réalisés dans le cadre du LCSQA ont porté sur les actions suivantes : Fourniture de filtres vierges en fibre de quartz. Des filtres sont achetés par lots et leurs caractéristiques chimiques sont contrôlées, avant d’être redistribués aux AASQA sur simple demande de leur part. En 2016, 4 550 filtres en fibre de quartz (Pall et Whatman) ont été distribués auprès de 16 AASQA différentes. Participation au comité de suivi « Benzène, métaux, HAP » sur la stratégie de mesure de As, Cd, Ni, Pb dans l’air ambiant, au groupe de travail « Caractérisation chimique et sources des PM » et au groupe de travail « Référentiel constituant ». Préconisation méthodologique pour l’analyse du chrome total dans les PM10. La méthode préconisée pour les 4 métaux réglementés, issue de la norme EN 14902, n’est pas appropriée pour cet élément (cf travaux LCSQA-Mines Douai 2014). Une revue de la littérature et des essais sur divers matériaux de référence certifiés et sur filtres vierges et impactés de PM10 (Téflon et quartz) ont été réalisés afin de proposer la meilleure méthode disponible pour la mesure du Cr total dans les PM10. Analyse des métaux, métalloïdes et éléments majeurs dans des échantillons de PM10 collectés dans le cadre du programme CARA à Nogent sur Oise, Poitiers et SIRTA (Paris) pendant l’année 2015. L’application de modèles source-récepteur (PMF) permet l’identification des principales sources de particules affectant les zones (sites récepteurs) et leurs contributions relatives à la masse des PM10 (voir rapport LCSQA-CARA).

Les particules atmosphériques sont constituées d’une très grande variété d’espèces chimiques, dont la nature et les concentrations varient suivant les sources d’émission et l’intensité des mécanismes secondaires donnant lieu à la formation de nouvelles particules et/ou à leur transformation dans l’atmosphère. Ainsi, l’étude de la composition chimique des particules permet d’obtenir des indications sur les sources et les processus contribuant à l’évolution des concentrations observées en air ambiant. Le présent rapport rend compte d’une analyse géochimique multisites des concentrations moyennes saisonnières des composés majeurs et de quelques espèces traces des PM en France métropolitaine. Il s’appuie sur les résultats obtenus au cours de ces dernières années pour 19 sites de typologies différentes (11 urbains, 2 trafics, 3 vallées alpines, et 3 ruraux), dans le cadre du programme CARA et/ou de projets coordonnés par l’IGE. Ce travail, conduit en parallèle d’une vaste étude de sources de PM via l’utilisation de modèle sources-récepteur de type Positive Matrix Factorization dans le cadre le projet SOURCES cofinancé par l’ADEME, apporte une vision globale des principales sources de PM et de leurs impacts en fonction des caractéristiques du site étudié. Les principaux résultats obtenus sont repris ci-dessous : Des concentrations maximales en matière organique et en levoglucosan sont observées en période hivernale sur la quasi-totalité des sites étudiés, témoignant de la grande influence de la source de combustion de la biomasse liée au chauffage domestique (en tout premier lieux dans les vallées alpines, mais également sur l’ensemble des niveaux de fond urbain) ; Des concentrations maximales en nitrate d’ammonium sont observées au printemps, en particulier dans la partie nord de la France, en lien notamment avec les émissions agricoles de NH3 et les conditions météorologiques favorisant la formation d’aérosols secondaires semi-volatils ; Des concentrations relativement élevées de sulfate sont observées en été sur la plupart des sites du sud de la France, reflétant l’importance de l’impact des émissions par combustion de fioul lourd et de l’intensité des processus photochimiques ; Des concentrations maximales en polyols sont observées en été et/ou en automne sur l’ensemble des sites étudiés, suggérant un impact non négligeable des émissions biogéniques primaires (e.g., spores fongiques) ; Des concentrations plus importantes en Cu, Sb et Ba (émis par l’usure de certaines pièces mécaniques des véhicules, pneus/freins) sont observées sur les deux sites trafics de Roubaix et Strasbourg, confirmant l’influence des émissions automobiles hors échappement au niveau local.  La détermination des espèces chimiques prises en compte pour la présente étude permet une description préliminaire des principales sources anthropiques de PM pouvant influencer les niveaux de concentrations en air ambiant. Néanmoins, selon les sites, une caractérisation chimique plus fine peut s’avérer nécessaire à une meilleure description d’autres sources primaires locales (e.g., activité industrielle spécifique) et/ou des phénomènes de formation des aérosols secondaires (tels que les aérosols organiques secondaires biogéniques ou anthropiques).