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Dans ce rapport nous évaluons les performances des modèles mis en oeuvre dans la plateforme de prévision et de cartographie de la qualité de l’air, PREV’AIR. Cette estimation du comportement des outils est réalisée par des indicateurs statistiques classiques et les observations obtenues en temps quasi réel de la base de données alimentée par les AASQA (associations de surveillance de la qualité de l’air). En 2012, les performances affichées par les modèles sont assez stables par rapports aux années antérieures pour ce qui concerne CHIMERE, la version n’ayant pas évolué. Le modèle a fait preuve d’une aptitude excellente à détecter les quelques épisodes d’ozone et s’est comporté plutôt bien sur les épisodes de particules de l’année 2012 notamment grâce à sa version corrigée par adaptation statistique. Enfin, suite à la migration de la plateforme PREV’AIR sur une nouvelle machine de calcul dotée de 256 processeurs en 2011, de nouvelles prévisions haute résolution ont été mises en place et ont fonctionné en mode quasi opérationnel en 2012 pour fournir des séries de données dont les résultats ont été exploités et évalués dans ce rapport. L’accroissement de résolution donne des résultats très prometteurs en zone urbaine. PREV’AIR a encore été très sollicité en 2012 notamment pour la fourniture de données analysées sur des années passées. Ces actions spécifiques s’ajoutent aux données quotidiennement fournis aux 70 utilisateurs.Des premières demandes ont été formulées par les utilisateurs sur leurs besoins en nouveaux produits pour le rapportage européen.  Ceci a nécessité le déploiement de nouveaux traitements pour le calcul de plusieurs indicateurs de la qualité de l’air dans PREV’AIR.

Le présent document a pour but de synthétiser des éléments concernant la mesure de composés tels que l’ammoniac, l’hydrogène sulfuré ou encore les composés organiques volatils de  type soufrés. Ces substances peuvent être nocives pour l’environnement et pour l’homme et peuvent également être à l’origine de nuisances olfactives pour ce dernier.     Le  premier  volet  de  l’étude  est  un  complément  à  l’étude menée  en 2013 sur  la mesure du  H2S par une méthode de prélèvement passif utilisant des Radiello code 170. Cette étude a permis de  confirmer l’adéquation entre le débit d’échantillonnage donné par le fabricant et le débit d’échantillonnage déterminé en laboratoire à partir des résultats obtenus sur des expérimentations menées en chambre d’exposition sur des atmosphères contenant de faibles concentration en H2S ( ppb). Compte-tenu de l’incertitude sur la concentration générée en H2S dans la chambre d’exposition (± 5% sur la concentration déterminée par l’analyseur automatique utilisé en contrôle), des sources  d’incertitude sur l’analyse des cartouches code 170 (dilution, droite d’étalonnage, etc.) et de  l’incertitude sur le débit d’échantillonnage (± 5,2 %), il semble tout a fait pertinent, pour cette gamme de concentration ( RH=50%), d’utiliser le débit d’échantillonnage donné par le fabricant (soit 69 mL.min-1 à 25°C).     Le deuxième volet réalisé pour répondre à une demande des AASQA concernant les potentialités d’utilisation des instruments de mesure pour l’H2S dans l’air ambiant, a conduit à la réalisation d’une campagne de comparaison de 4 instruments et du préleveur passif Radiello code 170, sur le  terrain et en laboratoire. Les actions LCSQA-MD ont notamment compris la participation à l’installation du matériel, la mise à disposition des moyens d’étalonnage (diluteur, bouteilles étalon, chambre d’exposition, canisters) et le traitement des données lors de la campagne de  terrain mise en place par Air Normand puis la réalisation d’un exercice de comparaison en  laboratoire avec les mêmes dispositifs afin de déterminer au regard du guide de démonstration d’équivalence des méthodes de surveillance de l’air ambiant les paramètres suivants (EC Working  Group, 2010) : temps de réponse, répétabilité au zéro et au point d’échelle (100 ppb), dérive court-terme, linéarité et influence de l’humidité relative (80% à 23°C). En fonction du besoin de  surveillance, les différents dispositifs ont présenté des avantages et des inconvénients dans la  mise en œuvre   et   les   contraintes   d’utilisation,   qu’il   convient   de   mettre   en    regard   des performances métrologiques afin de sélectionner le dispositif le plus en adéquation au  regard du type de surveillance à mettre en place (moyen mobile, réseau connecté, station fixe, etc.)   Le troisième volet de l’étude concerne plus spécifiquement la mesure des composés organiques soufrés (mercaptans et sulfures) par des méthodes de prélèvement passif. Cette étude a  montré que les Radiello code 147 contenant du Tenax ne sont ni  adaptés pour effectuer une quantification des COV soufrés présents dans l’air ambiant ni même pour  effectuer  un  screening   étant  donnée  l’importance  de  la  dégradation  de  ces composés  au  cours  du  temps.  Il   conviendra  donc  pour  ce  type  de  prélèvement  de travailler à la recherche et à la  qualification d’un autre type d’adsorbant limitant la réactivité des composés soufrés. En revanche,  pour des prélèvements actifs de courtes durées (i.e. inférieures à 30 minutes) ou pour l’étalonnage des systèmes analytiques, le Tenax pourrait convenir à condition d’effectuer la thermodésorption immédiatement après le prélèvement ou à défaut il conviendra de définir au préalable des conditions  de conservation des cartouches adéquates.     Le dernier volet apporte des éléments concernant la nuisance olfactive et présente les  différentes  méthodes  qui  peuvent  être  mises  en  œuvre.  Dans  le  cadre  de  la surveillance des odeurs,  la nature complexe des mélanges susceptibles de générer des perceptions d’odeur orientera souvent les investigations vers la mise en place d’observatoire associant la population riveraine et/ou d’études ponctuelles à l’aide de jury de nez pour assurer la surveillance dans l’environnement des  nuisances olfactives. Le suivi dynamique des concentrations dans l’air ambiant est souvent utilisé en complément, notamment dans le cas de suivi en proximité de source émettant cette substance.

D’importants épisodes de pollution particulaire ont impacté la métropole (en particulier la façade ouest, le bassin parisien, l’Alsace et Rhône-Alpes) en fin d’année 2014 - début d’année 2015. Cette note synthétise les résultats obtenus pour ces épisodes dans le cadre du programme CARA, notamment par analyses chimiques de filtres prélevés par les AASQA sur 13 sites du dispositif national au cours de ces épisodes. Les interprétations scientifiques proposées dans cette note pourront être consolidées en cours d’année 2015, notamment à l’aide d’une analyse plus approfondie des mesures réalisées par aethalomètres multi-longueurs d’onde. La variabilité spatiale et temporelle des niveaux de PM10 observée autour du 1er janvier 2015 est principalement liée aux fluctuations des concentrations de matière organique. Cette dernière fraction constitue près des ⅔ de l’ensemble des PM10 pour les sites de fond urbain ayant pu être étudiés et présentant un dépassement du seuil journalier de 50μg/m3. L’analyse du contenu en lévoglucosan sur l’ensemble des filtres disponibles permet de conclure à la forte influence de la source « combustion de biomasse » sur ces niveaux de matière organique. Ces résultats sont à relier en premier lieu à l’utilisation accrue du chauffage au bois au cours des vacances et jours fériés, couplée à des conditions météorologiques défavorables à la dispersion des polluants autour du 1er janvier 2015, en particulier sur la partie ouest de la France. Sur l’ensemble des sites étudiés ici, seul celui de proximité automobile de Strasbourg Clémenceau présente des dépassements du seuil journalier de 50μg/m3 ne pouvant être directement expliqués par la combustion de biomasse.

L'objectif de cette étude est d’effectuer des comparaisons interlaboratoires au niveau national pour s’assurer du bon fonctionnement de la chaîne nationale d’étalonnage et pouvoir détecter d’éventuelles anomalies auxquelles il conviendra d’apporter des actions correctives.     Contrôle qualité du bon fonctionnement de la chaîne d’étalonnage en NO/NOx, en CO et en SO2 :   Le but est de faire circuler des mélanges gazeux de concentration inconnue (NO/NOx de l’ordre de 200 nmol/mol, CO de l’ordre de 9 µmol/mol et SO2 de l’ordre de 100 nmol/mol) dans les niveaux 2 et 3 pour valider les différents raccordements effectués dans le cadre de la chaîne nationale d’étalonnage. En 2010, des mélanges gazeux de NO2 de l’ordre de 200 nmol/mol ont été rajoutés.   Ces mélanges gazeux ont été titrés par le LNE puis envoyés à des niveaux 3. Ces niveaux 3 ont ensuite déterminé la concentration de ces mélanges gazeux avant et après réglage de l’analyseur de station avec l’étalon de transfert 2-3, puis les ont renvoyés au LNE qui les a titrés de nouveau.   En 2011, 3 campagnes d'intercomparaison ont été réalisées : -  Avec les réseaux de mesure ATMO RA, AIRPARIF, AIR PL, AIRFOBEP et AIRLOR de mars à mai 2011, -  Avec les réseaux de mesure ATMO NPDC, Qualitair Corse, ATMO Picardie et AIR LR de mai à juillet 2011, -  Avec les réseaux de mesure LIG'AIR, ORA (La Réunion), ATMO PC, ORA (Guyane) et MADININAIR de septembre à décembre 2011.   En règle générale, les AASQA communiquent au LNE les concentrations mesurées soit sans les incertitudes élargies associées, soit avec des incertitudes de mesure inexploitables (inférieures à celles du LNE, valeurs très élevées…). Dans ces conditions, il n'est pas possible de traiter les résultats par des méthodes statistiques.   Par conséquent, dans le présent document, le traitement des données est effectué en s'appuyant sur l'ensemble des résultats obtenus depuis 2002 lors des campagnes précédentes qui ont conduit à définir des intervalles maximum dans lesquels doivent se trouver les écarts relatifs entre les concentrations déterminées par le LNE et celles déterminées par les niveaux 3 après élimination des valeurs jugées aberrantes.   Globalement, en 2011, lorsque les concentrations aberrantes sont éliminées, les écarts relatifs entre le LNE et les niveaux 3 restent dans ces intervalles qui sont les suivants : -  ±7 % avant et après réglage pour une concentration en SO2 voisine de 100 nmol/mol ; -  ±6 % avant et après réglage pour des concentrations en NO/NOx et en NO2 voisines de 200 nmol/mol ; -  ±6 % avant réglage et ±4 % après réglage pour des concentrations en CO voisines de 9 µmol/mol.   Les résultats montrent que : -  Globalement la chaîne nationale d'étalonnage mise en place pour assurer la traçabilité des mesures de SO2, de NO/NOx et de CO aux étalons de référence fonctionne correctement. -  Le fait de régler l’analyseur avec l’étalon de transfert 2-3 améliore de façon significative les écarts relatifs, ce qui met en évidence une dérive de la réponse des analyseurs au cours du temps.   Contrôle qualité du bon fonctionnement de la chaîne d’étalonnage en O3 :   Comme pour les composés SO2, NO/NOx, CO et NO2, le but est de faire circuler, dans lesniveaux 3, un générateur d’ozone portable délivrant un mélange gazeux à une concentration voisine de 100 nmol/mol pour valider les différents raccordements effectués dans le cadre de la chaîne nationale d’étalonnage.   La présente campagne d'intercomparaison a été effectuée avec 13 niveaux 3 en 2011, à savoir : ATMO Picardie, Atmosf'air Bourgogne, AIRAQ, AIR NORMAND, ATMO PC,AIR LORRAINE, AIR LR, ORA – La Réunion, ATMO FC,ATMO RA, ATMO CA, QUALITAIR Corse et ORA - Guyane.   Les résultats obtenus en 2011 montrent que les écarts relatifs entre les concentrations en O3 déterminées par les 13 réseaux de mesure et celles déterminées par le LNE sont de ±8%, excepté pour un réseau qui a obtenu des écarts relatifs beaucoup plus élevés (de l’ordre de -16 %). Les écarts importants obtenus par le laboratoire 14 s’expliquent par une variation du titre de l’étalon de transfert 2-3 lors de son raccordement : en effet, après raccordement sur l'analyseur de référence en conservant les mêmes réglages, il avait été constaté une augmentation du titre de l'étalon de transfert 2-3 d'environ 6 %, ce qui n’était pas le cas de leur deuxième étalon de transfert 2-3 dont le titre avait diminué d'environ 1%. L’augmentation du titre pourrait s’expliquer par une chute du débit de dilution ou par une diminution de l'efficacité de la cartouche d'air zéro. Le laboratoire 14 a donc entrepris des investigations pour rechercher les raisons de la variation du titre de l’étalon de transfert ou d’éventuels problèmes pouvant survenir lors des raccordements. Les écarts relatifs observés entre les valeurs des AASQA et du LNE sont aléatoirement répartis de part et d’autre de zéro. En 2010, pour expliquer les écarts négatifs, il avait été émis l’hypothèse que les mesures étaient relevées par les réseaux pour des temps de génération inférieurs à celui spécifié dans le protocole (soit 1h30) : les résultats obtenus en 2011 montrent que cette hypothèse ne peut pas être retenue, car la quasi-totalité des réseaux de mesure a attendu au moins 1h30 pour relever les concentrations d’ozone.

En réponse à des sollicitations régionales et en concertation avec le LCSQA, certaines AASQA ont récemment acquis des granulomètres de type UFP3031 (commercialisés par la société TSI) pour la mesure des particules ultrafines. Trois d’entre elles (Air Rhône-Alpes, AirAq et AirPACA) sont actuellement équipées de cet instrument. Ce dernier présente l’intérêt de ne pas utiliser de source radioactive ni de butanol contrairement à la plupart des autres granulomètres disponibles sur le marché et/ou utilisés pour des travaux de recherche. En 2012 et 2013, les travaux du LCSQA sur les particules ultra-fines ont essentiellement porté sur la préparation et la réalisation d’exercices d’intercomparaison de ces granulomètres. Ainsi, trois intercomparaisons en laboratoire ont été organisées à l’institut TROPOS (Leipzig, Allemagne). Cet institut dispose en effet d’un granulomètre considéré comme méthode de référence par la communauté scientifique européenne. Une intercomparaison a également été organisée dans une station d’Atmo Picardie afin d’évaluer le comportement des analyseurs et de leur ligne de prélèvement en conditions réelles d’utilisation. L’objectif des campagnes réalisées à Leipzig étaient de vérifier le respect des critères de bon fonctionnement définis avec le constructeur. Seuls les deux instruments d’Air Rhône-Alpes ont pu prendre part à l’ensemble de ces campagnes. Des écarts significatifs vis-à-vis de ces critères ont été observés lors des trois campagnes. En particulier, malgré des résultats relativement satisfaisants lors de la première campagne (janvier 2012), les comparaisons par rapport à la méthode de référence d’octobre 2012 indiquent une nette surestimation (e.g. de 10 à 40%) pour les classes de taille les plus fines (20-30nm, 30-50nm et 50-70nm) et une sous-estimation (jusqu’à 20%) pour les classes de taille les plus grosses (>100 nm). Cependant, une tendance à l’amélioration a pu être constatée lors de la troisième intercomparaison (mars 2013), suggérant l’absence de dérive systématique sur les instruments et la période étudiée. Concernant les tests de reproductibilité, malgré des résultats globalement encourageants pour les différents couples d’analyseurs d’Air Rhône-Alpes et d’AirAq, l’inhomogénéité des protocoles de calibration (e.g. à l’aide du SMPS TROPOS pour les instruments d’Air Rhône-Alpes et du SMPS TSI pour ceux d’AirAq et Air PACA) pourrait engendrer une différence de comportement d’un site de mesure à l’autre en fonction des situations. L’ensemble des résultats obtenus montrent que les appareils de type UFP3031 testés en 2012 et 2013 semblent pouvoir fournir des informations utiles et suffisamment fiables pour une surveillance indicative en air ambiant sous réserve d’une optimisation de leurs protocoles de maintenance et de contrôle qualité et de l’homogénéisation de leur procédure de calibration. Les travaux 2014 porteront notamment sur ces points d’améliorations.

Conformément à la demande de la Commission Européenne pour un contrôle renforcé de la qualité des mesures réglementaires dans l’air ambiant en Europe, le groupe de travail WG15 du CEN/TC 264, auquel participe le LCSQA, travaille depuis 2009  à la rédaction d’un texte à caractère normatif pour la mesure des PM à l’aide des méthodes automatiques. Ce texte (prEN 16450), actuellement à l’état de projet de norme et vraisemblablement applicable en 2016, implique le suivi d’équivalence des analyses automatiques de PM pour chaque classe de taille (PM10 et PM2,5) et chaque type d’instrument homologué en France. Ce suivi se traduit par la réalisation périodique d’exercice d’intercomparaison (3 à 4 exercices annuels) avec la méthode de référence sur un nombre de sites devant être représentatifs de l’ensemble des conditions rencontrées sur le territoire national (en termes de typologie de station mais également de climat et de niveau de PM et interférents). De plus, un nombre minimum de points autour de la valeur limite est requis pour l’évaluation annuelle sur les trois dernières années glissantes de l’incertitude autour de cette valeur. Ainsi compte-tenu des ces obligations, il était nécessaire de définir une douzaine de stations pour être représentatifs du « climat de PM » au niveau national. La détermination de ces douze stations et la planification des campagnes d’intercomparaison a été réalisées en 2015 après un appel à candidature auprès des AASQA. Ce rapport présente le bilan des campagnes de 2011 à 2014 mais ne doit pas conduire à des conclusions hâtives sur la performance des AMS actuellement homologués en France et permet simplement d’indiquer une tendance sur leur performance. En effet, la pr EN 16450 définit différentes exigences (i.e. représentativité des sites) et calculs statistiques pour déterminer la nécessité d’appliquer une fonction de correction aux données produites par les AMS. Ces exigences n’étant pas actuellement réglementaires et pour certaines encore non respectées, l’application d’une fonction de correction ne doit pas être réalisée. L’application ou non d’une fonction de correction aux données produites par les AMS PM homologués en France devra être décidée à l’horizon 2019 sur la base des résultats obtenus entre 2016 et 2018 conformément aux prescriptions de la norme prEN 16450. Si la nécessité d’appliquer une fonction de correction se confirme, il peut être nécessaire d’envisager la redéfinition du domaine d’application de celle-ci. En effet, actuellement la fonction est calculée pour s’appliquer de façon uniforme au niveau national.  Il pourrait être pertinent de réaliser une exploitation des données sur d’autres sous-ensembles (i.e. niveau régional et/ou par typologie de site) que ceux déjà pris en compte. 

Le LCSQA assure chaque année une assistance technique et méthodologique relative au traitement statistique des données et à l’élaboration de cartographies. La présente note synthétise les actions réalisées en 2012 dans ces différents domaines pour le compte des AASQA. Ces actions sont de plusieurs natures : travail de méthode, aide ponctuelle, formation. Toutes ont pour objet le développement et la mise en oeuvre d’une approche cohérente, qui va de la collecte de données à l’analyse statistique ou géostatistique de ces dernières. Parmi les tâches réalisées en 2013, on relèvera notamment: - l’organisation d’une session supplémentaire de formation en statistique, en collaboration avec l’université de Nantes ; - une aide à l’exploitation géostatistique de campagnes d’échantillonnage et à l’élaboration de cartographies avec le logiciel R ; - un appui sur l’évaluation de la représentativité des stations à partir de cartes de krigeage.

Cette note décrit les critères retenus pour la détermination des sites de suivi d’équivalence des analyseurs automatiques de PM en prévision de l’appel à candidature lancé auprès des AASQA au premier semestre 2015.