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  Les outils de surveillance de la qualité de l’air que constituent les réseaux de mesure et la modélisation bénéficient aujourd’hui d’une maturité suffisante pour être mobilisés au service de l’évaluation des politiques de réduction d’émission de polluants. En France, en fonction des polluants, les mesures sont disponibles depuis le début des années 1990. Le Laboratoire Central de Surveillance de la Qualité de l’Air (LCSQA), laboratoire national de référence, est en charge de la collecte des données d’observation produites en région par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA), de leur intégration dans la base de données nationale de qualité de l’air, GEOd’air, et de l’exploitation de celle-ci, en appui au Ministère en charge de l’Environnement, pour l’élaboration de bilans nationaux et le rapportage réglementaire en application des Directives européennes sur la qualité de l’air. Le LCSQA analyse également ces données pour élaborer des diagnostics sur l’évolution passée et future de la qualité de l’air en France, à l’aide de méthodes d’analyse statistique et géostatistique, et de modélisation. En s’inspirant de travaux méthodologiques innovants menés dans un contexte européen, pour l’Agence Européenne de l’Environnement (EEA) ou pour la convention onusienne sur le Transport de la Pollution Atmosphérique à Longue Distance (CLRTAP), l’INERIS, et l’IMT Lille-Douai, membres du LCSQA, ont réalisé cette année une analyse objective des tendances de qualité de l’air à l’aide des données disponibles. L’originalité de cette étude réside dans les méthodes utilisées et dans les critères de représentativité et d’assurance qualité imposés sur les données de façon à disposer de la meilleure estimation des tendances. Les résultats issus de cette étude permettent de confirmer l’amélioration progressive de la qualité de l’air en France comme une conséquence des stratégies et plans d’action destinés à la réduction des émissions issues des différents secteurs d’activité, et qui sont mis en œuvre depuis plusieurs années. Ce signal positif concerne la plupart des polluants réglementés présents dans l’air ambiant sous forme gazeuse et particulaire et dans les retombées atmosphériques. Ainsi, sur la période 2000-2010, ciblée dans le cadre de cette étude car mieux documentée, les concentrations de dioxyde d’azote (NO2) dans l’air ambiant ont baissé de 17,3%, et celles de particules PM10 (pour les particules de diamètre inférieur à 10 microns) de 15,1% alors que les pics d’ozone (O3) ont été réduits de 3,8%. Les tendances à la baisse des niveaux de particules et des pics d’ozone se confirment, et voire s’accentuent pour les années les plus récentes. Les métaux lourds dans les PM10 ont aussi baissé substantiellement, mais les tendances sont moins claires pour les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) dans les PM10, dont le benzo[a]pyrène. En revanche, les composés soufrés dans les retombées atmosphériques ont baissé très largement, et cette baisse a été accompagnée d’un rétablissement du pH des retombées atmosphériques, mettant fin aux records d’acidité des années 1990. Il convient toutefois de noter que certaines de ces tendances restent influencées par la variabilité des conditions météorologiques d’une année à l’autre, ce qui peut conduire à nuancer certaines conclusions. De plus, des inquiétudes demeurent encore pour les tendances de composés azotés (nitrate et ammonium) dans les particules et dans les retombées atmosphériques qui stagnent depuis les années 2000. Le déploiement de modèles de qualité de l’air sur une longue période temporelle a permis d’évaluer leur capacité à reproduire ces évolutions afin de renforcer la confiance dans ce type d’outils. Les modèles numériques peuvent par ailleurs être utilisés pour des études de sensibilité, qui nous ont conduit à conclure quant au rôle primordial des stratégies de réduction d’émissions de polluant dont l’impact est supérieur aux autres facteurs tels que la variabilité météorologique ou le transport intercontinental de polluants.  

30 06 2017 - Mise en ligne du rapport "Synthèse des développements et travaux d’assistance destinés aux utilisateurs de PREV’AIR" Ce rapport synthétise l’ensemble des actions menées dans le cadre de la plateforme PREV’AIR (www.prevair.org) pour répondre aux besoins des utilisateurs. Cela concerne les développements visant aussi bien à étendre les capacités du système de prévision qu’à rendre ses performances plus élevées. La première partie du rapport fournit une estimation du comportement général des outils via des indicateurs statistiques classiques permettant de comparer les résultats de modélisation aux observations validées de la base de données nationale alimentée par les AASQA (associations de surveillance de la qualité de l’air). Une attention particulière est portée à l’évaluation des performances de PREV’AIR concernant la détection des épisodes de pollution. Après un été 2014 où les épisodes de pollution à l’ozone furent rares, l’été 2015 a connu de concentrations élevées plus fréquentes pour de ce polluant secondaire formé à partir des oxydes d’azote et des composés organiques volatiles. Parmi la trentaine de journées relevées avec des concentrations supérieures au seuil d’information et recommandations, il y a eu 2 épisodes majeurs, le premier entre le 30 juin et le 7 juillet et le second entre les 7 et 9 aout. Les régions de l’Est, du Sud-est, du Sud ainsi que le Bassin parisien ont été les plus affectées.  Comme lors des années précédentes, le mois de mars a été le théâtre d’un épisode important de particules, apparu en deux temps avec une emprise géographique couvrant une très large partie de la métropole. Dans l’ensemble, le comportement de PREV’AIR est très satisfaisant et les prévisions ont permis la plupart du temps d’anticiper l’occurrence de ces épisodes de pollution et d’identifier les zones touchées. Les scores indiquent une stabilité par rapport aux années précédentes de façon assez généralisée, avec toutefois une dégradation sur l’Auvergne-Rhône-Alpes due à une sous-estimation des concentrations d’ozone et de PM10.  Les nouvelles versions qui reposent sur le couplage CHIMERE-IFS semblent encore perfectibles, ce qui motive de nombreux travaux en cours menés par l’INERIS dans le cadre de ses programmes d’appui et de recherche, pour permettre leur bascule sur PREV’AIR en 2017. Ces travaux menés en 2015 et 2016 permettront d’associer à ces nouvelles filières des outils de post-traitements (analyse et adaptation statistique) adaptés et performants.  

Le TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance) est un appareil de mesure très répandu au sein des réseaux de surveillance de la qualité de l’air. Il est capable de mesurer en continu la concentration massique des particules en suspension dans l’air (en µg/m3), ce qui le rend préférable à la méthode gravimétrique qui nécessite des analyses postérieures au prélèvement. A l’heure actuelle, cet appareil est étalonné à l’aide de cales étalons raccordées au système international. Ces cales, de masses connues, permettent de vérifier aisément la constante d’étalonnage de l’appareil. Néanmoins, elles présentent deux inconvénients majeurs : Leur masse est de l’ordre de 80 mg alors que les concentrations massiques de particules dans l’air ambiant sont plutôt de l’ordre de quelques µg. Un tel étalonnage ne permet pas de prendre en compte tout le système de prélèvement en amont de la mesure de la masse. Par conséquent, le LNE a proposé de développer une méthode d’étalonnage en masse du TEOM qui tienne compte des particularités décrites ci-dessus et qui consiste à : Injecter des particules ayant des concentrations connues et stables dans le temps d'une part, sur le filtre du TEOM en passant par le système de prélèvement (hors tête de prélèvement) et d'autre part, sur un filtre externe, Comparer les concentrations massiques mesurées par le TEOM avec les concentrations massiques « vraies » mesurées par la méthode de référence (méthode gravimétrique) sur le filtre. De plus, cette méthode doit tenir compte des spécificités des AASQA, puisqu'elle doit pouvoir être facilement mise en oeuvre directement par les AASQA dans les stations de mesure pour l'étalonnage de leurs TEOM. Cette étude a commencé en 2006 avec le TEOM 50°C. Toutefois, depuis 2006, il a été décidé de mettre en place des stations de référence pour les PM dans chaque AASQA pour pouvoir ajuster les données PM des autres stations de mesure : cette procédure consiste à mettre en parallèle un TEOM 50°C et un TEOM-FDMS dans les stations de référence et à ajuster ensuite les données PM des autres stations en utilisant les écarts constatés entre le TEOM 50°C et le TEOM-FDMS . Dans cette procédure, le TEOMFDMS peut donc être considéré comme une référence. Par conséquent, au vu de ces nouveaux choix techniques, il a été demandé au LNE de réorienter l'étude sur l'étalonnage des analyseurs automatiques de particules en étudiant le TEOM-FDMS à la place du TEOM 50°C. L'étude 2008 avait donc pour objectif de reprendre la procédure d'étalonnage développée pour le TEOM 50°C et basée sur l'utilisation d'un g énérateur de particules GFG 1000 (PALAS) afin de l'adapter au TEOM-FDMS. Cependant, en reprenant les essais avec le TEOM-FDMS, toutes les avancées des deux dernières années sur le TEOM 50°C ont dû être remis es en question. En effet, cet appareil a des paramètres fixes pour son fonctionnement, et qui ne peuvent pas être modifiés pour pouvoir le coupler avec le générateur GFG 1000 (PALAS). De ce fait, le filtre du TEOM-FDMS se colmate rapidement avec une très petite quantité de particules. Pour essayer de résoudre le problème, plusieurs hypothèses de génération de particules ont été émises et des essais ont été effectués pour chacune d’elles. Les résultats de ces essais montrent que le seul générateur compatible avec le TEOM-FDMS est le nébuliseur de brouillard salin AGK 2000 (PALAS). Il permet de générer des masses de particules compatibles avec la gamme d'étalonnage (0 à 1000 µg), sans colmatage prématuré du filtre du TEOM-FDMS. Par conséquent, l’étude menée en 2009 a porté sur l'optimisation de la méthode d'étalonnage du générateur AGK 2000 (PALAS) et sur la réalisation de premiers essais de couplage entre ce générateur de particules et le TEOM-FDMS. Cette étude a donc permis d'optimiser le protocole d’étalonnage du générateur AGK 2000 (PALAS) en utilisant un porte-filtre, un régulateur de débit massique (RDM) et des filtres de protection. Toutefois, des améliorations devront être apportées pour diminuer le taux d'humidité sur les filtres placés sur le porte-filtre, afin d'améliorer la répétabilité et la reproductibilité du protocole d’étalonnage. De premiers essais de couplage de ce générateur avec un TEOM-FDMS montrent qu'il n'y a plus de problème de colmatage du filtre du TEOM-FDMS Par contre, il est observé des écarts significatifs entre les masses délivrées par le générateur et celles mesurées par le TEOM-FDMS (de l'ordre de 10 %). L’étude proposée pour 2010 portera sur les points suivants : Amélioration de la répétabilité et de la reproductibilité du protocole d’étalonnage du générateur AGK 2000 (PALAS) en mettant en place des solutions techniques pour diminuer le taux d'humidité sur les filtres placés sur le porte-filtre ; Optimisation du couplage entre le générateur et le TEOM-FDMS ; Détermination de la faisabilité de la mise en oeuvre sur site de la procédure d'étalonnage du TEOM-FDMS développée en laboratoire par le LCSQA-LNE ; ceci sera effectué en appliquant la procédure à des TEOM-FDMS sur le site du LCSQAINERIS ; Suivi à moyen terme du comportement du générateur.

La compréhension de la pollution atmosphérique et l’amélioration de la qualité de l’air nécessitent l’identification et la quantification des contributions des principales sources d’émission. Pour ce faire, deux grands types de méthodologies sont principalement utilisées : (i) celles se basant sur l’utilisation de modèles numériques permettant de simuler le devenir des polluants dans l’atmosphère à partir de cadastres d’émission et de la paramétrisation des conditions météorologiques et des processus physico-chimiques de (trans-)formation des PM ; (ii) celles se basant sur la mesure de la composition chimique (et/ou de la granulométrie) des particules sur un site récepteur et l’utilisation de traceurs spécifiques aux différentes sources étudiées. Si les modèles numériques doivent permettre d’apporter des informations en tout point du territoire et selon des échelles temporelles aussi larges que souhaité, leur validation nécessite des comparaisons avec les résultats obtenus par la mise en œuvre de méthodologies expérimentales. En raison de leur coût, ces dernières ne peuvent être que ponctuelles (dans l’espace et/ou dans le temps). Néanmoins, basées sur l’observation, elles rendent compte de situations réelles et constituent une étape importante pour une meilleure maîtrise de ces outils. Le rapport "Programmes de recherche expérimentaux pour l'étude des sources de PM en air ambiant" constitue une mise à jour du rapport de veille bibliographique sur les études scientifiques visant l’identification et la quantification des sources de particules fines dans l’air ambiant (PM10 et PM2,5) en France. Plus spécifiquement, il traite des travaux de recherche impliquant des AASQA et/ou le LCSQA, et met l’accent sur la mise en œuvre de méthodologies de traitement de données expérimentales pour l’amélioration des connaissances sur les sources anthropiques en milieu urbain au cours des dix dernières années. Ce travail est également intégré au projet SOURCES, co-financé par l’ADEME (2014-2017) et mis en œuvre par les auteurs du présent rapport. Parmi les points marquants de ce travail de veille, et d’un point de vue méthodologique, on notera que : l’ensemble des projets décrits ici mettent en œuvre des méthodologies de traitement de données relativement élaborées, dépassant l’utilisation des approches mono-traceurs ; les différents programmes et projets de recherche mis en œuvre ces dernières années ont permis à la France de combler son retard dans l’utilisation de l’outil PMF (Positive Matrix Factorization) par rapport à ses voisins européens ; les approches basées sur la mesure des isotopes stables de différents constituants de la phase particulaire restent encore trop peu utilisées, en raison des coûts élevés d’analyse et de la faible disponibilité des quelques chaînes analytiques dédiées à ce type de mesures ; les méthodologies basées sur la mesure automatique de la composition chimique des PM se développent rapidement. Les principales conclusions concernant les contributions des sources majeures de PM sont également mises en exergue pour chacune des études répertoriées dans ce rapport.

  juin 2017 - Nouvelle note "Assistance en cartographie et en traitement de données" - synthèse des actions 2016   Le LCSQA assure chaque année une assistance technique et méthodologique relative au traitement statistique et géostatistique des données et à l’élaboration de cartographies. Cette assistance comprend aussi la fourniture de données de population spatialisées selon la méthodologie nationale. Elle a été également étendue à la modélisation de la dispersion à l’échelle urbaine, qui joue un rôle croissant dans la production de cartographies. La présente note synthétise les actions réalisées en 2016 dans ces différents domaines pour le compte des AASQA. Ces actions se sont principalement déroulées sous forme d’échanges téléphoniques et de sessions de formation. Parmi les tâches effectuées en 2016, on relèvera plus particulièrement la reconduite de la formation en géostatistique et cartographie avec le logiciel R et l’organisation d’une session de travaux pratiques en statistique et cartographie. Une synthèse des activités du GT Zones sensibles est également incluse dans cette note.

Ce rapport est destiné à dresser le bilan des travaux réalisés en 2012 et 2013 sur la caractérisation des sécheurs échantillon des analyseurs d’oxydes d’azote et sur l’étude du comportement de ces sécheurs en présence de NO humide, qui impacte directement les concentrations mesurées. En effet, suite à l’observation à de multiples reprises de comportements anormaux de quelques analyseurs d’oxydes d’azote lors des campagnes d’intercomparaison des moyens mobiles, l’influence du sécheur échantillon a été avancée comme explication. Les travaux, commencés en 2011, avaient montré que l’efficacité d’un sécheur neuf n’était pas forcément liée à son âge. Les travaux réalisés en 2012 avaient comme objectif la caractérisation de sécheurs (neufs et âge indéterminé) sur de l’air zéro à différents taux d’humidité mais lors des essais, un comportement inattendu a été observé : les sécheurs installés sur un analyseur équipé d’une boucle de retard présentaient un taux d’humidité systématiquement supérieur à celui que donnait le même sécheur installé dans un autre analyseur, sans boucle de retard. Du fait de ces résultats, des investigations supplémentaires ont été menées afin de mieux comprendre les phénomènes observés. Ainsi, ces travaux ont été poursuivis en 2013 sur les mêmes appareils (analyseurs et sécheurs) mais avec des oxydes d’azote à différents taux d’humidité. Le phénomène observé en 2012 sur l’analyseur équipé d’une boucle de retard n’a pas été identifié lors de ces essais. Des trois types d’analyseurs testés, seul l’analyseur TEI 42C a donné une efficacité de séchage performante de l’ordre de 90% (7 sécheurs sur 8 testés donnaient une humidité inférieure à 10% en sortie) alors que les deux autres analyseurs (TEI 42i et TEI 42i BR) confirment les résultats de 2012 à savoir une efficacité de l’ordre de 70%, ce que, le fournisseur des appareils, contacté sur ce sujet, n’explique pas (les analyseurs de type C et i ont le même circuit fluidique). Les écarts relatifs sur la mesure du NO en matrice gaz sec et gaz humide ont bien mis en évidence l’importance du rôle du sécheur sur la mesure du NO. Ces écarts sont d’autant plus élevés que la concentration en NO est importante. Ainsi, l’efficacité des sécheurs n’est pas constante sans pour autant qu’on puisse l’expliquer. Les AASQA qui procèdent au contrôle des sécheurs ont, elles aussi, mis en évidence des problèmes d’efficacité pouvant interférer sur le bon fonctionnement de l’appareil (appareil ne répondant plus au critère d’interférence de l’humidité). Pour palier ceci, une méthodologie visant à tester l’efficacité des sécheurs a été proposée par le LCSQA, basée sur l’essai d’interférence de l’humidité de la norme NF EN 14211 « Méthode normalisée pour le mesurage de la concentration en dioxyde d’azote et monoxyde d’azote par chimiluminescence ». En 2016, le programme de travail du LCSQA prévoit de réaliser un retour d’expérience sur ce sujet auprès des AASQA qui réalisent des contrôles de leurs sécheurs afin de faire un bilan sur le parc français et d’harmoniser les pratiques.

Le TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance) est un appareil de mesure très répandu au sein des Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA). Il est capable de mesurer en continu la concentration massique des particules en suspension dans l’air (en μg/m3), ce qui le rend préférable à la méthode gravimétrique qui nécessite des pesées postérieures au prélèvement. A l’heure actuelle, cet appareil est étalonné à l’aide de cales étalons raccordées au système international. Ces cales, ayant des masses de l’ordre de 80-100 mg, permettent de vérifier la constante d’étalonnage de la microbalance. Le contrôle de sa linéarité est effectué grâce à trois cales étalons ayant des différences de masses de l’ordre de la dizaine de mg. En considérant un débit volumique du TEOM-FDMS de 3 L/min, la valeur limite pour les PM10 (50 μg/m3 en moyenne journalière) représente une masse particulaire d’environ 2 μg sur 15 min de prélèvement. La différence de masse des cales étalons n’est donc pas représentative des masses particulaires atmosphériques prélevées sur un quart d’heure. De plus, l’utilisation de ces cales ne permet pas de prendre en compte un éventuel dysfonctionnement du système de prélèvement en amont de la mesure de la masse et du système de filtration intrinsèque à la microbalance. Par conséquent, le LNE a proposé de développer une méthode d’étalonnage en masse des TEOM-FDMS qui consiste à : - Générer et prélever des particules ayant des concentrations connues et stables dans le temps (prélèvement de masses particulaires inférieures à 5 mg sur une demi-heure pour l’année 2013 pour la phase d’optimisation, avec un objectif de descendre à une masse particulaire inférieure à 100 μg sur une demi-heure pour cette étude 2014), d'une part sur le filtre du TEOM-FDMS en passant par le système de prélèvement (hors tête de prélèvement), et d'autre part sur un filtre externe, - Puis comparer les masses mesurées par le TEOM-FDMS avec les masses « vraies » mesurées par la méthode gravimétrique sur le filtre externe. En considération de l’ensemble des éléments précités, cette méthode a également été développée pour mettre en place un étalonnage des TEOM-FDMS (1) - pour une gamme de masse inférieure à celle des cales étalons et (2) - réalisable dans des conditions proches de leur fonctionnement « normal ». Lors de l’étude menée en 2013, il avait été généré des masses particulaires comprises entre 1000 μg et 4000 μg à des temps de prélèvement de 12, 24 et 36 minutes. Au vu des bons résultats de répétabilité et de reproductibilité obtenus lors de cette étude, il est apparu intéressant d’orienter l’utilisation de ce générateur portable vers des étalonnages caractérisés par des masses particulaires plus faibles et donc d’ajuster la procédure pour générer des masses de particules inférieures à 100 μg afin d’être dans une gamme plus représentative vis à vis des mesures atmosphériques. Ainsi, lors de l’étude 2014, la procédure liée à cette méthode d’étalonnage en masse des TEOMFDMS a été ajustée dans cet objectif et également pour la rendre exécutable dans les stations de mesure des AASQA. Un domaine de masses de référence a été déterminé par la méthode gravimétrique à l’aide d’un porte-filtre externe et ceci pour 108 expériences menées sur 12 jours pour un temps de prélèvement donné (soit 324 expériences au total). Les masses de référence obtenues, grâce à l’application de la norme ISO 5725-2, sont respectivement égales à 34 ± 9 μg, 64 ± 8 μg et 95 ± 11 μg aux temps de prélèvement de 12, 24 et 36 minutes respectivement. Les incertitudes associées représentent les écarts-types de reproductibilité élargis (k=2). Dans ce cadre, les résultats liés à la caractérisation du générateur grâce à la méthode gravimétrique ont conduit à des écarts-types relatifs de répétabilité et de reproductibilité plus importants (inférieurs à 13 %) en comparaison avec l’étude 2013 (inférieur à 5 %), ceci étant lié à la réduction de la masse particulaire produite. A l’issue de cette caractérisation, le couplage du générateur avec le TEOM-FDMS du LNE a permis une comparaison globale entre le domaine de référence et les masses moyennes lues et pesées obtenues pour les mesures du TEOM-FDMS pour les mêmes temps de prélèvement. Cette comparaison a mis en évidence une sous-estimation des valeurs de masses lues et pesées du TEOM-FDMS du LNE dans cette gamme de masse particulaire (gamme du « μg »). L’écart global obtenu entre les masses moyennes des mesures du porte-filtre externe et les masses pesées/lues du filtre du TEOM-FDMS est de 25 %. Afin de comprendre l’origine de cet écart, des essais d’efficacité de filtration seront menés sur le TEOM-FDMS du LNE. En aval de ces essais, ce phénomène n’a pas été observé lors du couplage du générateur avec cinq autres TEOM-FDMS de différents types (1400 et 1405F) au sein du laboratoire d’Airparif et dans deux de leurs stations de mesure. Les mesures effectuées au laboratoire ont été caractérisées par des écarts relatifs, entre les masses moyennes des mesures liées au porte-filtre externe et les mesures lues sur chaque TEOM-FDMS, compris entre 0,5 % et 13,8 % pour la gamme « μg » et entre 0,8 % et 10,5 % pour la gamme « mg ». Dans le cadre des mesures sur site (stations de Nogent-sur-Marne et de Bobigny) ces écarts relatifs sont compris entre 1,1 % et 12,9 % pour la gamme « μg » et entre 0,4 % et 6,7 % pour la gamme « mg ». Ces essais ont également permis d'identifier concrètement les contraintes techniques liées à l’utilisation du générateur sur le terrain.