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Ce rapport présente les résultats du suivi en continu de l’adéquation des systèmes automatisés de mesurage (AMS) conformes pour la mesure des PM en France avec la méthode de référence. Cette action répond aux exigences de l’arrêté du 19 avril 2017 relatif au dispositif national de surveillance de la qualité de l'air, et a été effectuée en accord avec les exigences de la norme NF EN 16450 encadrant l’utilisation des AMS PM. Elle consiste en particulier à comparer, en continu et in situ, les AMS PM avec la méthode de référence. La norme prévoit notamment que les résultats de ces comparaisons, réalisées chaque année à partir des trois dernières années de mesure, puissent permettre de déterminer s’il est utile ou non d’appliquer une fonction de correction sur les mesures des AMS PM. Les résultats présentés dans ce rapport sont issus de l’analyse de données obtenues sur la période de trois ans entre 2016 et 2019, à partir d’une douzaine de site représentatifs de l’ensemble des conditions de mesures du dispositif national (typologie, climat, saison, source de particules), comme préconisée par la norme NF EN 16450 et en respect avec la note du LCSQA spécifiant la méthodologie adoptée par la France pour l’application de cette norme à l’échelle nationale. Il s’agit du premier bilan de trois ans répondant aux exigences de la norme NF EN 16450 en termes de nombre et de répartition des données. Il a été comparé et mis en perspective avec les deux bilans indicatifs de trois ans réalisés sur les périodes 2013-2016 et 2015-2017, ainsi qu’avec un bilan global regroupant l’ensemble des données acquises depuis 2013. Les conclusions portent uniquement sur la France métropolitaine, les DROM n’ayant pas encore fait l’objet de campagne de mesure validée. Dans ce cadre, la plupart des AMS PM sont en adéquation avec la méthode de référence et aucune correction des données n’est recommandée par le LCSQA. Un seul instrument, le MP 101M (ancien modèle), a montré une tendance à sous-estimer la mesure de la fraction PM2,5 pour les concentrations supérieures à 18 μg/m3 avec un écart à la méthode de référence entre 10 et 14%, au-delà des tolérances prescrites par la norme NF EN 16450. Aucune correction des données n’a été jugée pertinente puisque, d’une part, l’application d’une fonction de correction ne permet pas d’améliorer les résultats de cet instrument sur toute la gamme de mesure et que, d’autre part, cette sous-estimation n’a pas pu altérer significativement les valeurs moyennes annuelles ni modifier le nombre de dépassement de la valeur limite. En revanche, l’utilisation du MP101M pour la mesure des PM2,5 devra être discutée au sein du dispositif national de surveillance. Enfin, le TEOM FDMS 1405-F a montré les meilleures performances sur l’ensemble des campagnes de mesure depuis 2013 avec une variation très faible des résultats entre les différentes campagnes de mesures et des incertitudes de mesure très basses. Or, leur utilisation semble être à la baisse à cause notamment de ses coûts d’entretien et de maintenance. Ainsi, au vu de ces résultats, il semble dommageable que le taux d’utilisation de ce type d’instrument soit en baisse au niveau du parc des AASQA. Une remarque similaire peut être faite sur l’utilisation du BAM 1020 qui a montré de bonnes performances métrologiques et dont le taux d’utilisation pourrait baisser, dans le cadre des prochains renouvellements d’appareils.     On going verification of suitability of automated meausuring system with the referece method. 2016-2019 regulatory review and summary since 2013 This report presents the results of the verification of suitability of automated measuring systems (AMS) compliant for the measurement of PM in France by ongoing comparisons with the reference method. This action meets the requirements of the decree of April 19, 2017 relating to the national air quality monitoring system, and was carried out in accordance with the requirements of EN standard 16450 covering the use of AMS for the measurement of concentration of PM. It consists in a continuous and in situ comparison of the AMS PM with the reference method. In agreement with the standard the results of these comparisons, evaluated yearly using data accumulated over the previous 3-year period, allow to decide if AMS PM measurement have to be corrected by using a calibration function. The results presented in this report are based on the analysis of data obtained over the three-year period between 2016 and 2019, from twelve sites representative of all the measurement conditions of the national network (typology, climate , season, source of particles), as recommended by EN standard 16450 and in compliance with the LCSQA note specifying the methodology adopted in France for the application of this standard at the national scale. This is the first three-year review meeting the requirements of EN standard 16450 in terms of number and distribution of data. It has been compared and discuss with the two indicative three-year reviews carried out over the 2013-2016 and 2015-2017 periods, as well as with an overall assessment bringing together all the data acquired since 2013. The conclusions relate only to metropolitan France, as the French overseas departments and territories have not yet been the subject of a validated measurement campaign. In this context, most of the AMS PM are consistent with the reference method and no data correction is recommended by the LCSQA. Only one instrument, the MP 101M, tends to underestimate the measurement of the PM2.5 fraction for concentrations greater than 18 μg/m3 with a deviation from the reference method between 10 and 14%, beyond tolerances prescribed by EN standard 16450. No data correction was deemed relevant since, on the one hand, the application of calibration function does not improve the results of this instrument over the entire concentration range, and, on the other hand, taking this underestimation into account does not significantly alter the annual average values or modify the number of exceedances of the limit value. As a consequence, the use of MP101M for the measurement of PM2,5 should be discussed within the national monitoring network. Finally, the TEOM FDMS 1405-F has shown the best performances over all measurement campaigns since 2013 with very little variation in the results between the different measurement campaigns and very low measurement uncertainties. However, their use seems to be on the decline mainly because of its upkeep and maintenance costs. Thus, in view of these results, it seems damaging that the rate of use of this type of instrument is declining in the AASQA fleet. A similar remark can be made on the use of the BAM 1020 which has shown good metrological performance and whose rate of use could drop.  

Conformément aux exigences de la Directive Européenne intégrée (2008/50/CE),certaines AASQA réalisent des prélèvements de benzène par pompage sur tubes à l’aide de préleveurs depuis déjà quelques années, d’autres ont commencé à s’équiper au cours de l’année 2009. Dans ce contexte, le LCSQA accompagne les AASQA lors de l’équipement et la mise en oeuvre de préleveurs actifs en les conseillant en application du guide de recommandations rédigé dans le cadre du GT benzène (mesure de débit, d’installation des tubes, précautions analytiques…), assurant le lien entre constructeurs et utilisateurs, prospectant continuellement afin d’identifier de nouveaux systèmes de prélèvement. Ainsi, au cours de l’année 2010, les travaux sur le benzène se sont entièrement tournés vers le prélèvement actif par pompage sur tube en : Testant un préleveur commercialisé par la société ECOMESURE (MCZ). Cinq semaines d’essai ont été menées en atmosphère simulée dans la chambre d’exposition de l’INERIS, dans les conditions standard (20°C, 50 % d’humidité relative, 1 m s-1 de vitesse de vent et 5 μg m-3 de benzène). Au cours de ces cinq semaines, une régulation correcte du débit de prélèvement avec des dérives inférieures aux 5 % exigés par la norme norme NF EN 14 662-1 a pu être constatée. Le préleveur a cependant présenté des différences de mesure entre les deux tubes. Malgré la reproductibilité médiocre entre les deux tubes prélevés simultanément, les résultats exploitables obtenus sont en bon accord avec les deux autres systèmes utilisés avec des valeurs de dispersion comprises entre 0.3 et 7 %. Il est possible, pour expliquer la différence entre les deux mesures, d’incriminer la présence de fuite ou le positionnement de la chambre d’insertion, une mauvaise régulation du débit au cours du temps. L’appareil est en cours de tests chez le fournisseur et les résultats de ces tests sont attendus pour conclure sur les performances du préleveur pour la surveillance du benzène en air ambiant. Organisation d’une journée d’échanges entre utilisateurs et constructeurs Cette journée a été organisée afin de faire le point sur l’utilisation des préleveurs au sein des AASQA, sur les problèmes techniques rencontrés sur le terrain et les moyens de les résoudre. Implication dans les travaux menés par les AASQA afin de mettre au point leur propre préleveur Malgré l’effort de discussion mené lors de la journée utilisateur et les travaux d’amélioration réalisés par les constructeurs pour palier les dysfonctionnements rencontrés lors de l’utilisation des préleveurs, il semblerait que la tendance soit plutôt en faveur du développement de préleveurs par les AASQA, en particulier pour des raisons économiques. Dans ce contexte, il est évident que le LCSQA se doit d’accompagner les réseaux dans cette démarche en testant par exemple les préleveurs ainsi développés.

Le TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance) est un appareil de mesure très répandu au sein des Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA). Il est capable de mesurer en continu la concentration massique des particules en suspension dans l’air (en µg/m3), ce qui le rend préférable à la méthode gravimétrique qui nécessite des pesées postérieures au prélèvement. A l’heure actuelle, cet appareil est étalonné à l’aide de cales étalons raccordées au système international. Ces cales, ayant des masses de l’ordre de 80-100 mg, permettent de vérifier la constante d’étalonnage de la microbalance. Le contrôle de sa linéarité est effectué grâce à trois cales étalons ayant des différences de masses de l’ordre de la dizaine de mg. En considérant un débit volumique du TEOM-FDMS de 3 L/min, la valeur limite pour les PM10 (50 µg/m3 en moyenne journalière) représente une masse particulaire d’environ 2 µg sur 15 min de prélèvement. La différence de masse des cales étalons n’est donc pas représentative des masses particulaires atmosphériques prélevées sur un quart d’heure. De plus, l’utilisation de ces cales ne permet pas de prendre en compte un éventuel dysfonctionnement du système de prélèvement en amont de la mesure de la masse et du système de filtration intrinsèque à la microbalance. Par conséquent, le LNE a proposé de développer une méthode de contrôle en masse des TEOM-FDMS qui consiste à : Générer et prélever des particules ayant des concentrations connues et stables dans le temps (prélèvement de masses particulaires inférieures à 5 mg (gamme du « mg ») et à 100 µg (gamme du « µg ») sur une demi-heure de prélèvement), d'une part sur le filtre du TEOM-FDMS en passant par le système de prélèvement (hors tête de prélèvement), et d'autre part sur un filtre externe, Puis comparer les masses mesurées par le TEOM-FDMS avec les masses « vraies » mesurées par la méthode gravimétrique sur le filtre externe. Au regard de l’ensemble des éléments précités, cette méthode a été développée pour contrôler les TEOM-FDMS (1) - pour une gamme de masse inférieure à celle des cales étalons et (2) - réalisable dans des conditions proches de leur fonctionnement « normal ». Le protocole d’utilisation du générateur de particules (GARP), optimisé par les expériences menées sur le terrain entre 2013 et 2017, est de plus adapté au contrôle des jauges radiométriques, permettant une utilisation versatile du système. En 2018, afin de déterminer ses performances métrologiques en lien avec les mesures effectuées par les jauges radiométriques, le générateur a été caractérisé au laboratoire par l’utilisation de la méthode gravimétrique à un débit de prélèvement égal à celui des jauges radiométriques, soit 1 m3/h. Les résultats liés à cette caractérisation ont conduit à des écarts-types relatifs de reproductibilité compris entre 5,9 % et 16,9 %. De plus, afin de prendre en compte le retour d’expérience des AASQA à l’issue du déploiement du GARP sur le terrain en 2017, le dispositif a été optimisé pour le rendre plus léger et compact. Cette version miniaturisée est appelée mini GARP. La caractérisation du mini GARP à un débit de prélèvement de 1 m3/h a conduit à des écarts-types relatifs de reproductibilité proches de ceux obtenus pour la caractérisation du GARP à ce même débit de prélèvement. La version miniaturisée du GARP permet donc de conserver les critères de stabilité et de reproductibilité en termes de génération d’aérosol caractéristique du GARP dans le cas d’un temps de génération de 36 minutes, utilisé pour le contrôle des jauges radiométriques. En complément des TEOM-FDMS et des jauges radiométriques, on observe une utilisation croissante par les AASQA d’instruments optiques tels que le FIDAS 200 (PALAS) pour la mesure des concentrations massiques particulaires. Ainsi, dans une volonté de rendre ce système toujours plus versatile, le mini GARP a été couplé à un FIDAS 200. Ce couplage a montré que la distribution granulométrique en nombre de l’aérosol généré par le mini GARP est principalement située dans une gamme de taille non détectée par le FIDAS, à savoir dans une gamme de diamètres inférieurs à 180 nm. Par conséquent, le mini GARP, dans son état actuel, n’est pas utilisable pour le contrôle d’instruments optiques tels que le FIDAS 200 utilisé pour mesurer les concentrations massiques particulaires.

Depuis plus de 10 ans, le LCSQA accompagne les AASQA dans leurs choix de méthode et d’équipement pour la surveillance du benzène dans l’air ambiant. En 2009, un « guide technique de recommandations concernant la mesure du benzène dans l’air ambiant » a été édité. Depuis 2012, des difficultés techniques de mise en pratique de ce guide ainsi que des évolutions dans le matériel dédié à la surveillance, ont amené le LCSQA à revoir ce guide. Ainsi, ce rapport constitue une version provisoire (soumise à validation de la CS « HAP – Métaux Lourds - Benzène » et du CPS) du guide méthodologique pour la surveillance du benzène dans l’air ambiant.  Ce guide doit fournir une aide aux utilisateurs en leurs fournissant une première liste de procédures à mettre en œuvre ainsi qu’un échéancier à respecter pour permettre la bonne utilisation des différents outils disponibles pour la surveillance réglementaire du benzène que sont : -       Les analyseurs automatiques par chromatographie en phase gazeuse ; -       Les préleveurs actifs sur cartouches d’adsorbant commerciaux ou conçus par les AASQA ; -       Les tubes à diffusion passive. Il a été rédigé sur la base des documents et échanges avec les constructeurs, fournisseurs ainsi qu’à partir du retour d’expérience du personnel des AASQA (journées techniques des AASQA, CS, etc.). Il comprend pour chacune des techniques citées ci-dessus des éléments permettant d’effectuer une installation sur site conforme aux recommandations données dans les normes NF EN 14662-1, NF EN 14662-3, NF EN 14662-4 ainsi qu’à la Directive 2008/50/CE, de mettre en place les procédures de maintenances et de vérifications périodiques nécessaires au bon fonctionnement et de réaliser les contrôles QA/QC adéquats. Par ailleurs il comprend en dernier lieu, une partie relative au rendu des résultats (validation et agrégation des données, calcul des incertitudes).

Dans le domaine de la qualité de l’air, les citoyens sont de plus en plus demandeurs d’informations relatives aux polluants de l’air qu’ils respirent en temps réel (nature, concentrations, etc.). Ainsi, les nouvelles technologies (internet, réseaux, blogs, vidéos …) permettent un partage d'informations quasi-instantané. Pour répondre à cette pression citoyenne et ce besoin d’accéder à l’information rapidement, une multitude de capteurs à coût réduit, pour certains couplés à des smartphones, ont été développés et mis sur le marché : ils permettent un recueil collaboratif des données et une démultiplication des observations afin de pouvoir réaliser un diagnostic rapide de la qualité environnementale. Certains de ces capteurs se sont largement développés et ont été mis en œuvre par les Associations Agréées de Surveillance de la Qualité de l’Air (AASQA) afin d’étudier l’évolution des mesures de concentrations en polluants avec une fréquence de mesure élevée pour évaluer l’exposition humaine ainsi que les tendances à court et moyen termes. Compte tenu des avancées technologiques et mises sur le marché permanentes de nouveaux appareils, ce rapport présente une synthèse de la veille technologique effectuée sur les capteurs disponibles sur le marché à fin octobre 2018. Il présente un inventaire aussi exhaustif que possible des capteurs ainsi que des techniques mises en œuvre, des résultats d’essais d’évaluation de leurs performances et un premier recensement des utilisations de ces capteurs par les AASQA. Grâce à cette étude, il a été répertorié de premiers éléments clés qu’un futur utilisateur doit connaître afin de déterminer quelles caractéristiques un capteur devrait satisfaire pour répondre à une série d’usages prédéfinis. Dans la poursuite des travaux du LCSQA sur les capteurs, il a été convenu de développer une base de données sur les capteurs (CAPT’AIR) afin de permettre, pour les acteurs du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air, un accès simplifié (mise en place de requêtes) aux informations techniques et aux usages (caractéristiques techniques, retours d’expérience, essais métrologiques, évaluation sur le terrain, etc.) ainsi qu’une mise à jour rapide de la veille technologique. Le but ultime d’un tel outil est de pouvoir identifier simplement quel capteur ou quel type de capteur serait le mieux adapté à un usage donné.

Aux fins des rapportages réglementaires de septembre 2019, un état d’avancement des évaluations en cours et restant à faire a été réalisé sur la base d’informations recueillies auprès des AASQA à l’occasion de demandes de précisions sur leur dispositif de surveillance. 15 ZAS sont concernées par des évaluations préliminaires en cours. Il s’agit des ZR Réunion, Mayotte, Guyane, Guadeloupe, Martinique, Hauts de France et Bretagne ainsi que les ZAR Ile de Cayenne, Réunion-Volcan, Creil, Arras, Blois, Chartres-Dreux et Laval. Enfin, la ZAG de Rennes est également concernée par une évaluation préliminaire pour l’ozone végétation car elle ne dispose pas de station éligible pour ce type de surveillance. Les 3 tableaux présentés dans cette note : résume l’aboutissement des évaluations préliminaires entre 2016 et 2019 pour le premier, indique les ZAS en évaluation préliminaire en 2019 pour le second, décline ce qu’il reste à évaluer à partir de 2020 pour le troisième.  

Le LCSQA apporte son appui technique sur la chaîne d'acquisition et de transmission de données sur la qualité de l'air à l'ensemble des AASQA, au Ministère de l'Ecologie, du Développement durable, des Transports et du Logement ainsi qu'à l'ADEME. Les actions menées en 2010 concernent : Assistance aux AASQA -  Support technique Depuis le début de l'année, le LCSQA a traité 3 demandes provenant des associations agréées de surveillance de la qualité de l'air. Ces demandes ont concerné les points suivants : Configuration d’un modem GSM Siemens pour une connexion avec une station FDE SAPWinCE Configuration d’une voie de mesure de type METEK en LCV3.1 sous POLAIR Prise en compte des informations techniques TEOM FDMS sous XAIR -  Assurance qualité station Le LCSQA a finalisé le développement et effectué la validation d’un émulateur multiprotocoles de mesures numériques, dont la vocation est d’être un outil de simulation contribuant à la démarche d’assurance qualité des AASQA appliquée aux stations d’acquisition. L’application a pour objectif d’intégrer les protocoles numériques des analyseurs les plus couramment utilisés dans les réseaux de mesure et de permettre à l’utilisateur, via une interface simple d’émuler jusqu’à trois mesures, avec la possibilité de lancer des scénarios permettant de vérifier l’agrégation de la moyenne quart horaire des mesures simulées. Expertise sur la chaine d’acquisition et de transmission de données -  Evaluation de la compatibilité du protocole de communication IP entre les stations d’acquisition et les postes centraux Le LCSQA a réalisé des tests de communication afin d’évaluer la compatibilité du dialogue IP entre les postes centraux et les stations d’acquisition de fournisseurs différents. Les tests entre le poste POLAIR de CEGELEC et la station SAM WI d’ISEO se sont révélés systématiquement négatifs. Les résultats obtenus confirment une incompatibilité des dialogues IP entre les 2 systèmes malgré des spécifications techniques proches et basées sur le protocole http. Concernant la communication entre le poste central XR d’ISEO et la station SAP WinCE de FDE, ce dernier  a effectué les modifications dans la version V2.12 pour que le dialogue IP de la station soit adapté au poste central XR. Les tests de communication effectués montrent que les échanges IP entre le poste XR et la station sont opérationnels sur l’ensemble des fonctionnalités testées. -  Langage de commande : Analyse des besoins et améliorations Les actions initialement prévues pour le recensement et l’analyse des besoins des réseaux liés aux fonctionnalités des stations ont été suspendues et repoussées en 2011 afin des les intégrer dans une démarche plus globale sur le système d’information de l’Air dans le cadre de la coordination technique de la surveillance de la qualité de l’Air confiée au LCSQA. -  Participation aux Journées techniques organisées par les constructeurs : Le LCSQA a participé aux Journées techniques organisées par les constructeurs : Journées Club Utilisateurs ISEO organisées les 23 et 24 juin 2010, Club Utilisateurs POLAIR organisé par la société CEGELEC du 21 au 23 septembre 2010, afin de prendre connaissance des bilans de fonctionnement, des évolutions proposées par les constructeurs ainsi que des besoins exprimés par les AASQA.

L'objectif est de maintenir un bon niveau de performances métrologiques pour les étalons de référence SO2, NO, NO2, CO, O3 et BTX (benzène, toluène, xylènes) utilisés pour titrer les étalons des AASQA, afin de pouvoir continuer à produire des prestations de qualité.La première partie de l'étude a consisté à faire une synthèse des actions menées pour maintenir l'ensemble des étalons de référence afin de pouvoir réaliser les étalonnages prévus dans l’étude « Maintien et amélioration des chaînes  nationales d’étalonnage » de novembre 2009.La deuxième partie a porté sur le développement de méthodes de référence pour étalonner les mélanges gazeux de p-xylène, de m-xylène et d'éthyl-benzène utilisés par les AASQA.Cette étude comprend 2 parties : Le développement de mélanges gazeux de référence de p-xylène, de m-xylène et d'éthyl-benzène (Préparation de mélanges gazeux de référence de p-xylène, de mxylène et d'éthyl-benzène par la méthode gravimétrique et validation de leur préparation à partir de matériaux de référence gazeux d'un autre Laboratoire de Métrologie), Le développement d'une méthode d'étalonnage basée sur l'utilisation des mélanges gazeux de référence ci-dessus et permettant de titrer les mélanges gazeux de pxylène, de m-xylène et d'éthyl-benzène utilisés par les AASQA . L'étude 2009 a porté sur le 2ème point, c'est à dire sur le développement de la méthode d'étalonnage commencé en 2008.La mise en place de la méthode d’étalonnage des six composés BTEX s’est poursuivie en 2009 avec : L'optimisation de la méthode chromatographique afin d’obtenir une bonne séparation des six composés en un temps acceptable grâce à l’installation d’une vanne cryogénique sur le four et au changement du type de piège, La validation de la linéarité de cette méthode sur un domaine de concentration restreint correspondant au protocole d’étalonnage utilisé, La détermination des limites de détection et de quantification, Le début de l’étude de reproductibilité Parallèlement à cette étude, le LNE a travaillé à la mise au point d’une méthode d’analyse des impuretés contenues dans les étalons qui seront utilisés ultérieurement pour les étalonnages des mélanges gazeux de BTEX.Néanmoins, l’avancée de cette étude a été fortement perturbée par des problèmes de communication provoquant parfois l’arrêt du chromatographe en cours d’analyses. Ce problème n’a pas été résolu à ce jour malgré de nombreux essais effectués par le fabricant.Fin décembre 2009, le fabricant est intervenu pour essayer de résoudre le problème de communication évoqué ci-dessus : lors du changement d'une carte électronique, le chromatographe est complètement tombé en panne.A ce jour, le chromatographe a été repris par le fabricant pour réparation. La troisième partie a porté sur le développement de méthodes de référence pour talonner des mélanges gazeux de formaldéhyde qui pourraient être ensuite utilisés par es AASQA pour régler des analyseurs placés principalement sur des sites industriels.Le LNE s'est équipé d'un chromatographe en phase gazeuse GC450 VARIAN comprenant un éthaniseur et une détection FID.L'ensemble des essais réalisés avec ce chromatographe ne nous ont pas permis d’arriver à ne solution satisfaisante pour l’analyse du formaldéhyde à basse concentration. De plus, les ultiples problèmes techniques rencontrés sur l’appareil n’ont pas pu être résolus par le fabricant malgré sa forte implication à vouloir les résoudre.Par conséquent, l’appareil a été repris en décembre 2009 par le fabricant qui a remboursé le LNE (remboursement au prix d'achat de l'appareil).La suite de l'étude consistera donc dans un premier temps à identifier un autre moyen analytique pour analyser le formaldéhyde.Les premiers essais réalisés avec un chromatographe du LNE équipé d’une détection HID et d’un système de pré-concentration « maison » sont encourageants et permettent d'entrevoir de nouvelles pistes, mais il semblerait que la durée de vie de ce détecteur en fonctionnement argon/He soit courte. Des contacts avec la société VICI qui fabrique le détecteur HID sont en cours. Un détecteur à photoionisation (PID) pourrait également être envisagé.D’autres techniques analytiques sont également possibles comme les diodes lasers, le spectromètre infra-rouge, ou encore le CRDS (Cavity Ring Down Spectroscopy). Ces techniques sont par contre moins sensibles (quelques nmol/mol).La quatrième partie a porté sur la détermination des caractéristiques métrologiques du comparateur de masse AX32004 de la société METTLER.Le LNE a pour mission au sein du LCSQA de garantir la traçabilité des mesures réalisées par les AASQA aux étalons de référence nationaux sur l'ensemble du territoire français.Le LNE a développé des matériaux de référence gazeux dans des bouteilles pour les composés NO, CO et BTX en se basant sur la méthode gravimétrique décrite dans la norme internationale ISO 6142, garantissant ainsi un raccordement au kilogramme étalon.Jusqu’à présent, les concentrations des différents constituants contenus dans le mélange gazeux sont calculées à partir de séries de pesées successives de la bouteille à l’aide de balances de précision (portée de 15 kg avec une résolution de 2 mg) et de réservoirs dans lesquels sont introduits les composés purs par exemple (portée de 2,3 kg avec une résolution de 0,1 mg).Cependant, pour pouvoir être conforme à la norme internationale ISO 6142, il convenait de réaliser des pesées de type « Borda » (ABBA) pour compenser l’influence de la poussée de l‘air sur les bouteilles. Dans le cas de la pesée d'une bouteille, ce protocole de pesée consiste à effectuer une double pesée de la bouteille dans laquelle va être réalisé le mélange gazeux de référence gravimétrique (pesées B) encadrée par une double pesée d’une bouteille tare (pesées A). Dans le cas de la pesée d'un réservoir, le même protocole est suivi en remplaçant la bouteille de gaz par le réservoir.Des recherches ont permis de montrer que le comparateur de masse AX32004 commercialisé par la société METTLER-TOLEDO permettait de répondre à ces exigences. Par conséquent, le LNE s'est équipé de cet appareil en 2008.Cette étude décrit la mise en service du comparateur de masse, la détermination de ses caractéristiques métrologiques propres et sa mise en oeuvre (adaptation) pour la préparation des mélanges gazeux de référence gravimétriques.Les résultats montrent que cet appareil est juste, répétable et reproductible dans le temps comme annoncé par le fabricant : les valeurs de ces paramètres sont en adéquation avec celles exigées par le LNE pour la fabrication des mélanges gazeux de référence gravimétriques. D’après les résultats obtenus, les incertitudes sur les masses de gaz déterminées au moyen du comparateur de masse auront pour composantes majoritaires les volumes des réservoirs et des bouteilles. Les principales améliorations apportées par le comparateur sont les suivantes : Réduire au maximum les incertitudes liées au matériel utilisé pour réaliser les pesées. Eviter de nombreuses manipulations de bouteilles pesant plus de 15 kg par les opérateurs. Gagner des étapes lors de la fabrication des mélanges gazeux de référence gravimétriques. Grâce au comparateur, des masses plus faibles de gaz vont pouvoir être déterminées avec une incertitude suffisante et permettre ainsi de fabriquer des mélanges gazeux de référence gravimétriques en une seule étape au lieu de deux. Le comparateur ayant été évalué, les procédures de fabrication des mélanges gazeux de référence gravimétriques vont être modifiées afin de respecter au mieux les recommandations de la norme NF EN ISO 6142.

Ce rapport synthétise les principaux travaux 2018 et 2019 du programme CARA (« CARActérisation chimique des particules ») du dispositif national de surveillance de la qualité de l’air. Fonctionnant en étroite collaboration avec les Associations agréées de surveillance de la qualité de l’air (AASQA) volontaires et des laboratoires universitaires, ce programme permet notamment de documenter, depuis une dizaine d’année, la composition chimique et les origines des particules atmosphériques affectant la qualité de l’air. Il intègre également la mise en œuvre d’outils statistiques et/ou de modélisation numérique, visant à l’amélioration des systèmes de prévision ainsi qu’à l’évaluation de possibles mesures de réduction des concentrations en air ambiant. Dans ce cadre, une étude spécifique a également été consacrée à l’ozone, polluant gazeux secondaire en interaction avec la phase particulaire.   Si des dépassements de valeurs limites journalières fixées pour les PM10 sont encore fréquemment observés sur le territoire, notamment en fin d’hiver-début de printemps sous l’effet de l’accumulation des émissions primaires (dont le chauffage résidentiel et le transport routier) et la formation de particules secondaires (nitrate d’ammonium et aérosols organiques secondaires), aucun épisode de longue durée (> 3 jours) et de large échelle spatiale (impliquant simultanément plusieurs régions voisines) n’a été observé en métropole sur la période 2018-2019. En revanche, la survenue de pics de concentration de courte durée en bordure littoral Manche et mer du Nord entre la fin de l’hiver et le début de l’été semble répondre à des processus complexes, qu’il s’agira d’explorer sur la période 2020-2021. Il est également à noter que 2018 et 2019 ont été marquées par de fortes intrusions de poussières sahariennes en zone Caraïbe ainsi que par d’importants épisodes estivaux de pollution à l’ozone. Pour ce dernier polluant, l’analyse des épisodes de l’été 2019 illustre l’effet bénéfique attendu d’une diminution des émissions des substances précurseurs (oxydes d’azote (NOx) et composés organiques volatils) sur quasiment l’ensemble du territoire, malgré la complexité des processus chimiques mis en jeu (avec de possibles augmentations localisées dans les grandes agglomérations et bassins industriels). Ces résultats confirment l’intérêt de la mise en place de plans de réduction ambitieux des émissions concernant toutes les activités humaines, en particulier en zone urbaine et fortement émettrice de NOx. Par ailleurs, l’étude sur le long-terme menée depuis 2008 au niveau de la station grenobloise Les Frênes (fond urbain) indique une baisse significative des concentrations de PM10, mais également du carbone élémentaire (EC) et des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP). En revanche, les concentrations hivernales de PM issues de la combustion de biomasse ne présentent pas de tendance significative sur la période 2011-2017, conduisant à une augmentation de leur contribution relative aux PM10. Le chauffage au bois reste donc l’un des principaux leviers d’actions pour l’amélioration de la qualité de l’air à Grenoble, et il apparait nécessaire de poursuivre cette étude, afin notamment d’aider à la bonne évaluation de l’efficacité des politiques publiques mises en œuvre (dont les « fonds air bois ») en région Auvergne-Rhône-Alpes, comme sur d’autres territoires. De même, la baisse notable (env. 0,4 µg/m3 / an) des concentrations de matière organique au SIRTA (fond régional, Ile de France) ne peut être que très partiellement attribuée à une diminution des émissions par le chauffage au bois sur la période 2011-2018. Si l’on note une diminution de l’ordre de 80 ng/m3 / an de la fraction organique directement imputable à la combustion de biomasse, aucune tendance significative n’est observée à ce stade pour la fraction de carbone suie liée à cette même source ni pour la fraction organique primaire la moins oxydée (issue de la combustion d’hydrocarbures mais également au chauffage au bois). Dans le même temps, on note une diminution très légère (env. 20 ng/m3 / an) mais statistiquement significative de la part de carbone suie émise par la combustion d’énergie fossile (incluant les émissions automobiles à l’échappement). Cette tendance pourrait s’accompagner d’une réduction de l’influence de l’ensemble des composés organiques volatils d’origines anthropiques sur la formation d’aérosols organiques secondaires, dont la composante la plus oxydée explique globalement la moitié de la baisse observée des concentrations de matière organique totale. Enfin, les travaux réalisés en 2018 et 2019 ont également pris la forme de nombreuses collaborations scientifiques avec des acteurs académiques (inter-)nationaux, permettant notamment la révision du guide européen pour l’utilisation d’outils statistiques d’identification et de quantification des sources des polluants atmosphériques, ainsi que la publication dans des revues à comité de lecture d’une dizaine d’articles basés, en totalité ou pour partie, sur des résultats obtenus dans le cadre du programme CARA.

Conformément aux Directives européennes sur la qualité de l’air et à leur transposition en droit français, les AASQA doivent caractériser les situations de dépassement de seuil dans les zones dont elles assurent la surveillance. Pour tout dépassement observé, il convient d’évaluer la surface en dépassement et d’estimer, selon le cas, la population exposée (seuil pour la protection de la santé) ou la superficie d’écosystème exposée (seuil pour la protection de la végétation). La caractérisation des situations de dépassement en milieu urbain fait l’objet du présent rapport. Elle nécessite de disposer d’une information précise sur la distribution spatiale des concentrations dans l’agglomération. La modélisation de la dispersion est de plus en plus utilisée par les AASQA afin d'obtenir une telle information. Néanmoins, pour limiter les temps de calcul, les données ne sont généralement pas modélisées sur des grilles régulières mais sur des maillages adaptés aux variations des concentrations (plus lâches en situation de fond, et resserrés à proximité des axes routiers). C'est pourquoi il est important de définir une méthode d'interpolation qui spatialise intégralement les données du modèle. L'interpolateur linéaire est largement utilisé. L'hypothèse de linéarité est arbitraire mais peut-être considérée comme valide, principalement à de faibles distances et lorsque les concentrations varient faiblement. Des interpolateurs plus sophistiqués existent. Le krigeage, méthode d’estimation géostatistique, tient compte de la covariance spatiale des concentrations et permet d'interpoler après définition d'un modèle de covariance et d'un voisinage de points à prendre en compte. Apparue plus récemment, la méthode fondée sur la triangulation de Delaunay consiste à parcourir les triangles définis par les points de sortie du modèle et à interpoler linéairement les concentrations le long des arêtes. Elle permet de construire des polygones dans lesquels les concentrations sont comprises entre deux valeurs. Afin d’être évalués et comparés, ces interpolateurs ont été appliqués à différents jeux de données de modélisation fournis par les AASQA. Ces données résultent de simulations effectuées sur les agglomérations de Bourges, Nantes, Niort, Orléans, Reims et Tours. Le NO2, polluant  pour lequel les données étaient les plus nombreuses, a été retenu pour cette analyse. Dans toutes les validations réalisées, l’interpolateur linéaire et l’interpolateur de Delaunay se révèlent les plus précis. Le krigeage ordinaire, dans son emploi usuel, est mal adapté à des données de typologie contrastée (fond/trafic) ; pour une utilisation appropriée, le modèle géostatistique doit être modifié, ce qui requiert des développements supplémentaires. Quelle que soit la méthode, la qualité de l’interpolation est liée à  l’organisation spatiale du maillage de modélisation qui, outre une couverture régulière des zones de fond, doit permettre une bonne représentation des gradients de concentration près des routes et doit donc s’adapter au comportement du polluant considéré dans l’espace, qui n’est évidemment pas le même s’il s’agit de NO2, d’O3 ou de particules. Dans les exemples étudiés, l’interpolation a été réalisée sans prise en compte des données de mesure. La deuxième partie du rapport offre un aperçu des méthodes qui existent en matière de correction des sorties de modèle par intégration des observations. Les méthodes dérivées de la géostatistique ainsi que les derniers travaux en matière d'assimilation de données en milieu urbain sont abordés sous forme de revue documentaire. Ces éléments pourront servir à la planification de travaux ultérieurs. La troisième partie du rapport est consacrée à l’estimation des zones en dépassement et des populations exposées. La sensibilité des résultats aux paramètres de l’estimation est examinée. Si le maillage d’interpolation a peu d’influence dans la gamme de résolution testée (1m, 5m ou 10m), le mode de croisement entre zones de dépassement et population spatialisée a un effet notable. Un croisement maille à maille, si la population est préalablement répartie sur le maillage d’interpolation, ou, ce qui revient au même, un croisement au prorata de la surface de bâtiment intersectée est recommandé. Les conclusions de ce travail seront reprises en 2016 dans une note de synthèse méthodologique et technique sur l’évaluation de la population et des écosystèmes exposés. Leur adaptation aux agglomérations et zones de grande taille sera examinée en 2016 avec les AASQA concernées.